Si3N4-Si3N4陶瓷连接的研究进展(1)

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1、SisN4/Si3N4陶瓷连接的硏究进展周飞陈静罗启富李志章(浙江大学杭州310027)(江苏理工人学)(浙江大学)摘要:本文综述了Si3N4/ShN4陶瓷连接的研究现状,论述不同连接工艺对接头强度的影响。关键词:Si.Ni旌接,弯曲强度1.引言氮化硅(ShN4)陶瓷具有一系列优异的物理、化学及力学性能,是发展十分迅速的-类新型高温结构材料。然而,具固有的脆性导致极小的临界裂纹,增大了陶瓷构件在制作加工中的难度,妨碍了其在工程结构中的应用。为了扩大陶瓷的应用范围,必须解决陶瓷的接合问题。陶瓷的接合,特别是陶瓷与金属的接合⑺,已成为近儿十年研究的对象。然而,随着氮化硅陶瓷作为热机

2、髙温结构材料的计划H趋接近,Si3N4/Si3N4陶瓷的连接研究,已成为人们关注的方向。有效的陶瓷连接,不仅有-利于制备形状复杂的各种构件,而且还能改善陶瓷的可靠性,将对陶瓷的精密制造,产生深远的彩响。在文献0)中,我们论述了Si3N4/金属连接的研究现状。现在,木文主要综述SisN4/Si5N4陶瓷连接的研究现状,论述不同连接工艺对接头强度的影响。2.活性钎焊活性钎焊是利用钎料屮所含有的少最活性元素(如Ti、Zr),与陶瓷反应,形成被钎料浸润的反应层,实现陶瓷/陶瓷(金属)的化学接合。氮化硅陶瓷是一种共价键化合物,不同于离子键组成的氧化物陶瓷,其连接研究在某种程度上,远不及氧

3、化物陶瓷的深入。八十年代中期,Naka等®用非晶态的CU66Ti34、CU50Ti5O和CU43Ti57钎料,在1000〜1300°C,真空度为5Xl()-5t的条件下,进行Si3N4/Si3N4的钎焊研究。结果表明:在1273K钎焊时,Si3N4/Cu66Ti34/Si3N4的接头强度低JCU50Tiso、Cll43Ti57钎料形成的接头强度;当T>1273K时,Si3N4/CU66Ti34/Si3N4的接头强度高于CU50Ti50、CU43Ti57钎料形成的接头强度。Si3N4/CU50Ti50/Si?N4的接头强度随试验温度的升高及钎焊时间的延长而下降。Ti与Si3N4反

4、应形成TiN>Ti5Si30其中,TiN的生长受N在TiN中的扩散速率控制。ChinaAcademicJournalElectronicPublishingHouse・Allrightsi'escred.随后,R.E.Loehman等⑴研究了Si3N4/Si3N4钎焊的连接机理。在9O()°C,A1与Si3N4中的烧结助剂SiO2反应,形成AI2O3;而Ag-Cu-Ti与Si3N4反应,形成复杂结构的反应层(含有TiN、TisSi3和TiSi等反应物),其接头强度高于A1钎料的接头强度,并随反应层厚度的增加而下降(见图1)oNing等約在研究A1钎焊Si3N4陶瓷时发现:A1

5、/SisN4的界面上不存在AI2O3,『U是非品态的SiO2-AhOa相和B'-Sialon相。Al/AA-Si3N4含烧结助剂)的界血反应层厚度大于Al/AF-Si3N4比烧结助剂)的界而反应层厚度,并且,前者的接头强度髙于后者的接头强度。根据界面热应力分析可知:反应层越厚,其热应力的梯度变小,导致接头强度上升,这似乎与Loehman的结果®相反。其实,对于后者的界面反应系统,反应层的结构为Si3N4/50TiN27Ti2Si18AgCu5/Cu4Ti+Cu3Ti2/Cu-Ag共晶。当反应层较厚时,热膨胀错配易引起界面裂纹,导致强度降低。冼爱平等G用活性金属钎料Ag57CU3

6、8Ti5在1103-1253K范围内真空钎焊热压Si3N4陶瓷,可得到最大的接头强度490MPa,并且,钎焊强度与Ti/Si3N4界面反应产物TIN的厚度有关。用Ag-Cu、Cu-Ni和Au・Ni・Pd在790^C^970°C、1130°C钎焊沉积Ti膜的Si3N4o结杲表明:在790°C、970W,Ti膜能促进钎料的铺展,并阻止合金与Si3N4反应;在1130°C,Ti开始熔入Au-Ni-Pd溶液中,与Si3N4反应,形成牢固的化学接合⑴。在上面,Ti/Si?N4界面反应产物几乎都是TiN、Ti5Si3,可以描述成Ti在&3N4表面富集,并与Si3N4反应,即:9Ti+Si3

7、N4=4TiN+Ti5Si3(1)而M.Paulasto和J.K.Kivilahti②在研究Ag-Cu-Ti/Si3N4界面反应层的相结构后指出:在钎焊温度,Ag-Cu-Ti钎料被分成富银少钛的液相L

8、和富铜钛少银的液相L2。此时,液相L2富集在Si3N4表面,并与之反应,形成斜方晶系Ti-Cu-Si-N相,这由于Ti在液相L2中的活度较低所致;对于Ag-Ti钎料,Ti富集在Si3N4表面并显示较高的活度,其反应产物为TiN+Ti5Si3o1.扩散连接与金属/陶瓷扩散连接的研究相比°),陶瓷

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