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1、环境污染与防治第27卷第2期2005年4月3环境空气中臭氧的催化消除刘德臣郭清华安立敦(烟台大学,化学生物理工学院,山东烟台264005)摘要以浸渍法在涂有γ2Al2O3的蜂窝陶瓷上担载贵金属,以过渡金属氧化物作助剂,通过改变助剂、助剂含量及焙烧温度,寻找出低温下较佳的臭氧分解催化剂:Pd/6.7%Mn2Al2O32coated及在400~500℃焙烧的Au/37.5%Mn2Al2O32coated,尤其是后者,在45℃,空速为22333h-1,臭氧转化率可达90.1%。以等体积浸渍法制备活性炭负载的单、双过渡
2、金属氧化物催化剂,考察活性组分对催化活性的影响。用XPS进行表征,观察到第二金属(如Cu)的引入导致Mn2p1/2、Mn2p3/2电子结合能向低处位移,从而表明催化剂表面提供的活性位锰有所增加,评价结果为双金属氧化物催化剂比单一金属氧化物催化剂活性有大幅提高。关键词臭氧催化消除贵金属过渡金属双金属-9[1]臭氧在大气顶层能阻止过量紫外线直射地球而允许的最大浓度应低于4×10mol/L。随着人对人类赖以生存的环境有利。但在近地面,高活性们生活及工作条件的现代化,来自机舱、复印机、激的臭氧会给人类的健康带来灾难性的
3、危害,它能引光打印机、人造卫星及污水处理产生的臭氧对人们起多种呼吸道疾病及化学烟雾的形成。世界卫生组的健康越来越构成威胁,因此,臭氧的催化分解成为织已制定了关于臭氧的安全标准:8h工作环境下非常实际而有意义的研究课题。文献[2,3]报道,臭第一作者:刘德臣,男,1964年生,工学硕士,副教授,主要从事精细化工方面的教学和研究工作。3国家自然科学基金资助项目(No.29873041)质量的减小,沸石去除的效果呈明显的下降趋势,换高是由于混凝剂有效地去除了大分子的腐殖酸,从言之,相对分子质量越大,去除效果就越好,这
4、结果而排除了腐殖酸对氨氮的干扰的缘故。与腐殖酸的研究结果相一致。3结论大分子的腐殖酸会对氨氮的去除产生影响,提高去除氨氮的效果的有效途径是去除大分子的腐殖酸。(1)腐殖酸对沸石去除氨氮有影响,腐殖酸的含量越高,影响也越明显。(2)沸石主要去除相对分子质量较大的腐殖酸,对小分子的腐殖酸去除效果较差。(3)去除大分子的腐殖酸,能有效地提高沸石去除氨氮的效果。参考文献图6去除UV254对提高氨氮去除效果的作用1温东辉,唐孝炎.天然斜发沸石对溶液中NH4+的物化作用机理.用去离子水和腐殖酸以及氯化铵配制成UV254中国
5、环境科学,2003,23(5):509~514-1为0.129cm,氨氮浓度为1mg/L的试验液。进2张曦,吴为中,温东辉,等.氨氮在天然沸石上的吸附及解吸.环行了投加沸石和投加沸石以及混凝剂的比较试验,境化学,2003,22(2):166~1713何杰,刘玉林,谢同风.天然沸石用于去除水体中有机污染物的混凝剂采用硫酸铝,投加量为25mg/L,沸石投加量效果.水处理技术,1998,24(5):286~288为2g/L。试验结果如图6所示。由此可知,单独投4董秉直,曹达文,范瑾初,等.黄浦江水源的溶解性有机物分子
6、量加沸石时,氨氮去除率为74.3%,UV254去除率仅为分布变化的特点.环境科学学报,2001,21(5):553~5565KirstenNE,GaryWV.Usingcoagulantstoremoveorganicmat216%;沸石与混凝剂同时投加的情况下,腐殖酸去除ter.J.ofAWWA,2000,92(11):93~102率提高到了73%,同时氨氮去除率也提高到83%。显然,在沸石投加量相同的情况下,氨氮去除率的提责任编辑:陈泽军(修改稿收到日期:2004209227)·96·刘德臣等环境空气中臭氧
7、的催化消除氧消除有效的催化剂是有γ2Al2O3涂层的蜂窝陶瓷Co为4.2%。Ni催化剂活性受担载量影响比Mn、上担载Pd,在反应温度150~200℃,臭氧转化率可Co小一些。达95%以上。金属氧化物(Mn、Co、Ni、Fe)担载在表1不同助剂含量对催化剂活性的影响转化率/%上述载体、SiO2、TiO2或活性炭上也有较好的臭氧催化剂345℃67℃99℃118℃138℃分解效果[4]。Pd/37.5%Mn50.862.373.380.590.3本实验试图将贵金属[5](如Pd等)与上述氧化Pd/25.0%Mn39.
8、849.558.768.478.1物一起担载在蜂窝陶瓷上,在降低贵金属用量的同Pd/12.5%Mn39.264.771.779.086.6时,研制出具有低温低负载高活性的催化剂;将单、Pd/6.7%Mn64.768.173.377.890.0双过渡金属氧化物担载在颗粒活性炭上。结果表Pd/4.2%Mn51.360.668.277.584.1Pd/37.5%Ni39.250.361.77