常压介质阻挡放电等离子体协同催化合成氨应用基础分析

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1、万方数据在DBD反应器中对催化剂(舢203，L．MgO，H-MgO，Ru／A1203，Ru／L．MgO)进行活性评价，并对催化剂放电前后结构性能进行表征。结果表明：催化剂活性顺序为：Ru／L．MgO>Ru／A1203>L-MgO>A1203>H．MgO。由SEM．EDS、比表面积及孔结构表征可知，等离子体放电环境对比表面积较大、孑L径较小和孑L道密集的载体舢203结构性能影响不大，但对结构比较疏松、孔径较大且比表面积较小的载体L．MgO会造成其负载的Ru发生部分团聚现象；(2)在DBD反应器中，以不同催化剂为填充介质，引入一定比例的N2和H2为原料气，进行了合成氨工艺参数的优化研究(一

2、步法合成氨)，工艺参数包括N2／H2体积比、气体总流量、放电功率、放电温度。结果表明：在不同填充介质下最佳N2／H2体积比均为2：1；增加气体总流量，可减少催化剂外扩散影响，提高氨质量产率；氨质量产率随放电功率增大而增加；氨质量产率随放电温度增高而显著增加，当放电温度小于300℃时，吸附在具有较多酸性基团的舢203和Ru／M203催化剂上的NH3会经过反复放电分解，降低氨质量产率；(3)为探究等离子体催化合成氨机理，将DBD反应器中合成氨过程分解为N2放电、H2放电和NH3脱附三个过程(三步法合成氨)，考察了催化剂上等离子体活化态N(a)在不同催化剂和工艺参数条件的加氢特性。结果表明：

3、提高N2放电功率，有利于在砧203上形成更多活化态N(a)，当放电功率超过26W时，A1203上活化态N(a)达到饱和，在灿203表面产生的NH3总量基本不变；增加H2放电温度，有利于吸附在A1203的NHa(a)脱附；在第二步H2放电过程中，不同催化剂上的等离子体活化态N(a)力fl氢合成氨含量顺序也为Ru／L．MgO>Ru／A1203>L．MgO>M203>H．MgO，说明吸附在催化剂上的等离子体活化态N(a)2H氢合成氨反应起着关键性作用，是DBD等离子体协同催化合成万方数据浙江工业大学硕士学位论文氨的主反应过程。关键词：合成氨，常压介质阻挡放电，填充式等离子体反应器，钌基催化剂

4、万方数据浙江工业大学硕士学位论文AMMONIASYNTHESISUSINGATMOSPHERICDBDPLASMACOUPLEDWITHCATALYSISABSTRACTAmmonia(NI-13)synthesistechnologyplaysacentralroleinthedevelopmentofthebasicchemicalindustriesandhasanextremelyimportantpositioninnational——economy．Itisnotonlyusedasanitrogenousfertilizerandarawmaterialforindust

5、rybutalsoapotentialaltemativefuelforenergyfield．AmmoniafuelconferenceconductedinKansasCityonOctoberof2009addressedthatliquidammoniawasoneoftherealisticsolutionthatmadesense．Duetothehighstabilityofnitrogen(N2)，NH3isindustriallysynthesizedfromthemixtureofN2andH2throughtheHaber-Bosch(HB)processunde

6、rhightemperatureandpressure研mhugeenergyconsumption．Therefore，scientistsareengagedinpursuingthetargetofammoniasynthesisatnormaltemperatureandpressure．Non-thermalplasmatechnology(NTP)withthestrongabilityofbondbreakingandmoleculereorganizationhasbeenwidelyusedinammoniasynthesis．N2andHEdissociatedan

7、dintoactiveN，HandNHxradicalstoformNH3atatmosphericorlowpressureplasmacoupledwithcatalysis，whichchangestheruleoftraditionalammoniasynthesiscompletely．Amongthedischargemodes，packedbeddielectricbarrierdischarge(DBD)plasmaisrega