苯酚在稀土掺杂Ti2fSb-SnO_2c2_电极上降解途径的分析

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1、堕竺堡三些查兰三兰堡当兰堡丝兰andelectrodesdopedwithCe，GdandEuwasoxidationrouteofhydroquinoneandcatech01．Themainintermediatesofmainreactionswere2-oxoglutaricacid，maleicacidandfumaricacid．Reactionshappenedsimultaneously,whichcausedcomplicatedoxidationpathway．Keywordselectrocatalyti

2、coxidation，Sn02，RareEarths，phenol，intermediatereactionpathway-HI-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文第1章绪论1．1电化学水处理技术简介所谓电化学水处理技术，就是利用外加电场作用，在特定的电化学反应器内，通过一系列设计的化学反应、电化学过程或物理过程，达到预期的去除废水中污染物或回收有用物资的目的。电化学方法处理有机废水的优点是无需添加氧化剂、絮凝剂等化学药品，能彻底将有机污染物降解为成c02和H20，无二次污染，后处理方便、设备简单、占地面积少。因此，具有重要的开发

3、价值和应用前景。目前，国内对于电化学方法处理废水的研究大多采用可溶性阳极进行电凝聚、电气浮等，这些工艺普遍存在电极材料消耗大、降解性能差、易造成二次污染等缺点，若采用催化活性好、析氧过电位高的不溶性阳极，则可以提高有机污染物的降解效果。因此，采用电化学方法来处理一些生物难降的有机废水将具有十分重要的理论和实际价值。目前，国内电化学水处理技术的研究应用虽已有一定基础，然而和国外相比还显得比较分散、不系统，且多集中在重金属去除及含氰废水处理方面，关于电化学法在有机废水处理方面的应用正逐步发展，但对其机理的研究较少。在国外，电化学法

4、处理有机废水的研究报道较多，对反应机理的探讨也比较深入和系统。1．2稀土掺杂电催化电极及研究现状电化学工艺中，电催化过程的实质是使电极与电解质界面上的电荷转移反应得以加速的一种催化作用，具有电催化作用的电极是电荷转移的催化剂，因此将此种电极称为电催化电极(电催化剂)。电催化电极既能传入电子，又能对反应物起活化作用或促进电子传递反应速率。电极表面上嵌入异种离子、金属或化合物还可以改变反应途径，这样就使电极具备了催化剂的功能，也就成为了电催化电极。近年来，稀土在化学中的应用也是研究人员极感兴趣的研究课题。稀土由于其特殊的4f电子层

5、结构，具有很好的催化性能，因而稀土被广泛应用于哈尔滨丁业大学工学硕士学位论文多相催化中。利用稀土制备掺杂电极已被研究者关注。本实验室前期研究了Dy、Eu、Ce、Nd、Pr等多种稀土元素对钉电极、二氧化锡电极、二氧化铅电极的电催化性能的影响，结果表明：稀土元素不同，电催化性能也不同，但总的来说，稀土元素掺杂后，电极的电催化性能和电极寿命均有改善。稀土元素的这一特性为电催化电极的设计与制各提供了一个新途径，也是稀土的一个新的研究开发方向。1．3酚类物质降解机理的研究现状1．3．1国内研究现状马旭莉“3等认为经典化学分析法、分光光度

6、法仅能测得含酚总量；气相色谱因含酚废水的降解物沸点高、不稳定而不易检测；唯有高效液相色谱法高效、分离快速。她用电一Fenton法降解含酚溶液，得到的降解中间产物主要是对苯二酚，邻苯二酚和顺丁烯二酸并给出了测定的色谱条件。周明华[151等把苯酚电催化氧化降解30min，通过高效液相色谱用标准加入法比较色谱保留时间，定性鉴定了苯酚降解中间产物如表1所示，并用离子色谱鉴定有甲酸产生。表卜1苯酚降解的中间产物Table1-1theintermediateofphenoldegradation张清松【l6】等由色谱一质谱分析发现苯酚在P

7、t上氧化的产物相当复杂，电解后试验溶液中有苯醌、丁二酸和丁烯酸等出现，而且氧化4h后这些中间产物的浓度比氧化1h后的略高。故得出在Pt阳极上除部分苯酚完全氧化生成CO：外，主要发生苯醌的生成反应和开环反应，同时也证明了丁二酸等不易直接在Pt上氧化的结论。又对用Pt作阳极时COD长期居高不下的现象加以解释：在较高的阳极电位下Pt电极表面形成了吸附氧，它既可能成为某些有机物的氧化剂，但又是析氧反应的中间体。换言之，Pt表面上同时哈尔滨工业大学工学硕士学位论文进行着有机物氧化和析氧反应的平行过程，正是析氧反应的存在降低了有机物氧化的

8、电流效率。赵国华“71等以苯酚水溶液作为研究对象，以Ti／Sb—SnO：电极为阳极，对苯酚水溶液进行电解降解处理，对反应过程进行跟踪，并利用HP8453uV—ViS分光光度计和HPll00液相色谱仪对不同反应时间的样品进行分析，分别从色谱分析及紫外吸收光谱两个角度来考察电解过