燃煤低温低压热解脱汞的实验研究

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1、中国工程热物理学会燃烧学学术会议论文编号：094121燃煤低温低压热解脱汞的实验研究罗光前国家自然科学基金（50721140649，50721005）；973计划课题（2008CB417201）；湖北省自然科学基金资助（2007ABB011），闫恒，陈娟，马晶晶，姚洪，徐明厚（华中科技大学煤燃烧国家重点实验室，武汉430074）（Tel：027-87545526，Email：hyao@hust.edu.cn）摘要:选取三种汞含量较高的中国西部动力烟煤（DT、LPS和HS煤），考察热解压力、温度、煤种对煤热解过程汞脱除特性的影响。研究发现，在一定的温度范围

2、内，提高加热温度，汞的脱除速率和脱出率都会相应提高。对于DT、LPS和HS三个煤种，上述温度范围的上限分别是650℃、500℃通和400℃。三个煤种分别在0.1、0.5、1atm的绝对压力下热解的数据表明，降低压力可以提高汞脱出率和脱除速率，但对不同的煤种影响程度不同。关键词：汞，煤，热解，压力0引言汞是煤中最易挥发的痕量重金属元素。在煤的利用，如燃烧、制焦和气化过程中，汞在高温下几乎全部以气态单质汞形式挥发出来，制焦和气化过程中汞在降温过程中继续以单质形式存在，燃烧过程中在烟气降温过程中，一部分气态单质汞会转化为气态氧化态汞和颗粒态汞，转化的程度受煤种

3、等条件的影响。煤中汞的含量很小，而且煤种之间差别很大，中国煤汞平均含量为0.2mg/kg，美国煤汞平均含量为0.22mg/kg[1]。但是因为煤利用量巨大，所以涉及到的汞的总量很大。因为单质汞在大气中的寿命长，可以造成全球性的污染[2]。汞的危害已经被证实，最著名的有1953年的日本“水俣病“事件。美国已经立法对燃煤电厂汞排放进行控制，其他国家已经或者正在进行这方面的工作。目前对汞排放的控制研究和应用焦点主要集中在末端控制，即净化烟气中的汞，包括气相氧化、催化氧化、吸附脱除，对于源头控制，即利用前脱汞关注较少。煤利用前脱汞的技术包括选矿和热处理。末端控制

4、因为烟气量巨大，汞浓度很小，面临着成本效益问题。选矿技术只能脱除与外在矿结合在一起的汞，对于和内在矿与有机质结合的汞无能为力。所以热解脱汞有研究的必要。热解脱汞就是在煤利用，如燃烧、气化、焦化等之前，将煤在低温下热处理，使煤中的汞气化逸出，从而降低煤中的汞含量。这部分脱除的汞因为烟气量小，汞浓度高，所以脱除和处置起来比较容易。煤的低温热解在脱除汞的同时，还能脱除其他的污染物和前驱物，如脱硫、脱氮、脱氯、脱氟等[3,4]。目前对于热解脱汞的关注的学者还比较少，主要集中在对热解温度和热解时间对汞的脱除率的影响。通过热解脱除汞的方法最早由Merriam等人[5

5、]在1995年提出设想。Merdes等人[6]在N2气氛下用水平管式炉在275-600℃温度范围内热解两种高挥发份美国烟煤，发现汞的脱除率和温度与停留时间有关，低温区呈现出阿累尼乌斯方程的形式，在某一温度达到最大值后反而会下降。Wang等人[7]发现高挥发份烟煤热解脱汞刚开始随温度升高是恒定速率，到某一温度后开始下降，低挥发份煤符合阿累尼乌斯公式。汞跟硫的脱除有一定关系。Iwashita等人[8]发现脱除率跟煤的比表面积和颗粒大小没关系，煤的MPA浸出率和热解脱除率相关性很好。ZhengheXu等人[9]对阿尔伯塔次烟煤热解发现，400℃下可达到72%脱

6、除率而能量损失小，400-600℃之间脱除率提高很小，快速热解比程序升温脱出率高，还用阿累尼乌斯公司对脱除特性进行了模拟。Guffey[10]对低阶煤PRB和褐煤进行热解，150℃以下汞不脱除，270℃析出率达到定值。脱除率是温度的函数，随着时间的延长而增加直到4分钟达到定值。吹扫气流从从10增至125scc/min则汞脱除从40%增加至75%，基本呈现线性增长。Ohki等人[11]研究了七个煤种以及酸处理后的煤种热解汞脱除特性，发现酸处理后的煤300℃下热解基本全部脱除，即使原本脱除率极低的煤种，这表明汞的热解脱除行为可能与煤种汞的赋存形态有关。综上所

7、述，低温热解是一种比较有效的煤燃前脱汞的手段，影响其效率的因素比较复杂。我国西部高原地区，煤中汞含量较高，气压较低，在这种情况下，煤中汞的低温脱除特性可能会有所不同。另外，通过人为的降低热解压力，可能会对低温热解脱汞有所促进。本研究选取三种汞含量比较高的中国西部煤种，开展低温热解实验。进行不同温度下的热解实验，研究在不同温度下的最大析出率，不同温度下析出率随时间的变化，降低反应压力对减少反应时间，降低热解温度，提高脱出效率的贡献，希望能对优化煤燃前低温热解脱汞工艺参数的优化提供一定的指导意义。1实验1.1煤样本文从中国相对汞污染比较严重的地区选取三种典型

8、的动力用烟煤（DT、LPS、HS）作为研究对象。煤在使用前经过破碎、缩分、研磨、