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1、类□√学历硕士□同等学力别□工程硕士硕士学位论文论文题目丙烷脱氢反应热力学分析和动力学研究学科专业工业催化作者姓名刘淑鹤指导教师方向晨(教授级高工)2009年6月学校代码:10148学号:01200601040227密级:√无□加密学院化学与材料科学学院入学时间2006.09论文起止时间2007.09~2009.04答辩时间2009.06研究成果声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得辽宁石油化工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同
2、工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。特此申明。签名:日期:学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解辽宁石油化工大学有关保留、使用学位论文的规定,其中包括:①学校有权保管、并向有关部门送交学位论文的原件与复印件;②学校可以采用影印、缩印或其它复制手段复制并保存学位论文;③学校可允许学位论文被查阅或借阅;④学校可以学术交流为目的,复制赠送和交换学位论文;⑤学校可以公布学位论文的全部或部分内容(保密学位论文在解密后适用本授权书)。签名:日期:导师签名:日期:辽宁石油化工大学硕士学位论文丙烷脱氢反应热力学分析和动力学研究摘要随着民用天然气的普及使用,炼厂液化气的
3、有效利用成为石油化工领域的热点,而丙烷脱氢制丙烯(PDH)正是液化气生产化工原料的重要途径之一,它将成为新世纪石油化工技术研究开发的一个重点。本文采用铂锡催化剂体系,在固定床反应器上进行丙烷无氧脱氢制丙烯反应机理和动力学的研究,优化脱氢反应条件,建立宏观动力学反应模型。采用浸渍法制备了Pt-Sn-K/γ-Al2O3脱氢催化剂,按照五因素二水平的正交实验方案,在固定床反应器上考察了反应温度、压力、氢烃比、空速和还原条件对丙烷转化率的影响。在正交实验的基础上,确定了宏观动力学实验条件。同时采用一种能提高实验效率的新方法进行实验,即通过固定温度,依次增加空速和依次减小空速的方法,获得独立变化空速时
4、未受失活影响的实验数据。在排除了外扩散的影响后,考察了脱氢反应在温度560℃~640℃,空速2000h-1~8000h-1范围内的动力学特性。对丙烷无氧脱氢反应体系进行了热力学分析,计算了丙烷脱氢反应、丙烷裂解反应、乙烯和氢气加成反应,在200℃~800℃间的标准摩尔反应焓θ、标准摩尔吉布斯函数θ和反应平衡常数∆H∆Grmrmθ的值,并绘出了丙烷脱氢反应平衡转化率随温度、压力、氢烃比Keq改变和添加稀释气时的变化曲线。详细介绍了如何建立反应动力学模型,求取反应速率,估计模型参数和检验模型合理性的方法,得到如下的丙烷脱氢反应速率方程和丙烷裂解反应速率方程,各参数具体值见方程:0.14.1dPB
5、5−676382.9PBPCr==1.5710exp(×)P(1−)BA2.9dtRTKPA4r=2.510exp(134485/×−RT)DI辽宁石油化工大学硕士学位论文对上述方程进行相关系数R2、F分布及残差检验。结果表明,所得的动力学模型与实验数据吻合良好。从应用角度出发,本文着重研究的丙烷无氧脱氢过程的宏观动力学,将为丙烷脱氢工业反应器的设计和在国内的工业化奠定理论基础。关键词:丙烷脱氢,宏观动力学,热力学分析,动力学模型II辽宁石油化工大学硕士学位论文ThermodynamicanalysisandkineticsstudyofpropanedehydrogenationABSTR
6、ACTWiththeincreasinguseofcivilnaturalgas,howtoutilizeliquefiedgaswhichcomesfromrefinerieseffectivelyisahottopic.Propanedehydrogenationtopropylene(PDH)isjustoneofthoseimportantwaysbywhichpeopleproducedpetrochemicalfeedstockwithliquefiedgas,soPDHwillbecomethefocusoftechnologyresearchanddevelopmentint
7、hepetrochemicalindustry.Inthispaper,Pt-Sn-K/γ-Al2O3catalystwasusedtostudythereactionmechanismandkineticsofpropanenon-oxidativedehydrogenationinfixed-bedreactor.Thepurposeistooptimizedehydrogenationreactionc
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