答辩最终讲稿-杨德泽

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1、各位老师同学，下午好。我叫杨德泽，指导教师是曲振平副教授。我的毕设研究课题是SO2及碱（土）金属对Fe基催化剂脱硝性能的影响研究。我的报告分为四部分：研究背景、实验内容与结果、结论与展望、致谢。众所周知，氮氧化物对生态环境与人体健康有着极其重要的影响。比如人如果长时间暴露在NO环境中，会很容易患支气管炎、肺气肿等疾病。氮氧化物最常见的危害是形成光化学烟雾、酸雨、酸雾，它们会腐蚀建筑、使农作物减产，还会威胁人类健康。氮氧化物来源广泛，目前最主要的来源是机动车尾气和燃煤电厂烟气等。从左图中我们可以看出，我国排放的NOx一半以上来自于火电行业，而且专家预计202

2、0年我国火电行业NOx排放量将达到惊人的1750万吨。因此，对火电行业进行脱硝净化处理对于我国NOx排放总量的控制极为重要！目前已研究的氮氧化物去除方法，主要有以下几种。其中，SCR目前是最有效的一种去除方法。根据还原剂不同，SCR反应分为以下三种，而NH3-SCR技术由于其自身NOx去除率高和反应温度较低(300-450℃)等优点已经成为目前商业应用最广泛、最有效的去除氮氧化物的方法。这是实际工业中SCR工艺流程图。SCR反应装置中，在催化剂的作用下，NO和NO2和NH3快速反应生成H2O和N2等环境友好的化合物。所以，NH3-SCR技术的核心是催化剂。

3、在实际的烟气中，除了氮氧化物外，还有一定量的烟尘、SO2等物质，其中烟尘的主要成分为碱金属和碱土金属氧化物。这些物质会毒害催化剂，从而催化剂寿命缩短，这对企业来讲又是额外的成本。所以，研究SO2及碱（土）金属对SCR催化剂活性的影响机理对SCR技术的工业应用有着十分重大的意义！目前世界上在研究的催化剂研体系主要有以下四种。其中，金属氧化物催化剂由于其高活性等自身优势，是目前工业使用最多的催化剂。目前，研究的金属氧化物主要有Fe、Cu、Ce等。其中，Fe基SCR催化剂因其活性高、N2选择性高、价格低廉等优点而受到广泛的关注。有文献报道，添加W元素可以提供更多

4、的酸性位点及抑制SO2的氧化，所以我们通过添加W元素来提高Fe基催化剂的活性及抗硫性能。以下是我的技术路线。这是我们使用的反应装置图。下面请看第二部分实验内容与结果，研究内容主要包括以下五部分，首先是W金属掺杂对FeAl催化剂的影响。我们采用均相沉淀法制备所需催化剂。其中，M1，M2和M3分别表示W掺杂量最少、适中、最多的催化剂。该图表示的是不同W掺杂浓度对FeAl催化剂SCR催化性能的影响，从图中我们可以看出，掺杂W后，反应温度向低温移动，且温度窗口被拓宽，催化剂活性得到了明显的提高,掺杂到一定量时，活性达到最优，250oC时，活性达到90%，温度窗口较

5、宽为250-450oC。但是过量掺杂W，反而抑制了该催化剂的活性，尤其是低温活性。以上现象说明少量W的掺杂有利于提高反应活性，而过量W反而会抑制催化活性。因此，后续研究均以M2催化剂为基础。对于SCR催化剂而言，抗硫性能是限制其实际应用的因素之一。那目前关于催化剂SO2中毒的机制主要有两种观点：一是，低温下，SO2与NH3反应后生成硫铵盐沉积在催化剂表面，导致催化剂活性位堵塞而失活。二是，较高温度下，催化剂活性中心容易被SO2硫化之后生成硫铵盐，从而催化剂中毒失活。首先我们考察了不同反应温度下，催化剂抗SO2性能的影响。我们分别做了250℃、275℃和30

6、0℃下SO2对催化剂SCR活性的影响。从图中可以看出，温度越低，在SO2通入的瞬间催化剂活性下降幅度越大。说明SO2主要是影响催化剂的低温活性。这可能是由于通入SO2后，SO2与NH3在O2存在的情况下反应生成NH4HSO4、NH4SO4等硫铵盐沉积在催化剂表面，从而导致催化剂活性下降。关闭SO2后，催化剂活性略有回升，但没有回到原始水平；升温后，催化剂活性回复至当前温度的原始活性，这可能是因为在低温下NH4HSO4不会发生分解，反应温度较高时，催化剂表面的硫铵盐会发生分解，例如NH4HSO4，所以温度越高，通入SO2瞬间催化剂活性下降越少。然后我们又考察

7、了不同SO2浓度对催化剂活性的影响。我们在250℃和300℃下都做了低浓度和高浓度SO2对催化剂活性的影响。由图可知，在高温下，催化剂失活程度与SO2浓度无关；低温下则不同，低温下SO2浓度越大，对催化剂的毒害越严重。说明低温下，SO2浓度越高，沉积在催化剂表面硫铵盐会随着时间的延长而越来越多，导致催化剂逐渐失活。高温时SO2对催化剂的活性影响较小，说明高温时在催化剂表面生成的硫铵盐有可能发生了分解。为了更清楚的研究SO2的影响，做了硫化M催化剂的活性测试，从图中我们可以看出，催化剂经过硫化处理后，活性下降严重。但是，由前面的实验发现，在300oC下直接通

8、入SO2，对活性并没有明显的下降，这可能是因为在NH3存在的条件下