DOAS测量原理

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1、第@#卷第J期!##$年J月物理学报O58+@#，45+J，*AD:A>BA<，!##$$###0"!J#?!##$?@（##J）?$1$10#2)KL)7=M*NK)*N4NK)!!##$KPQ6+7PRS+*5.+###############################################################差分吸收光谱法测量大气污染的浓度反演方法研究!周斌刘文清齐峰李振壁崔延军（中国科学院安徽光学精密机械研究所环境监测研究室，合肥!"##"$））（!###年$$月$%日收到；!##$年&月"日收到修改稿）介绍了差分光学吸收光

2、谱法（’()*）测量大气污染气体浓度的基本原理，描述了对测量光谱所作的一些必要处理，对最小二乘法作了简单介绍，并将它用在’()*方法中的浓度反演中，通过与当地监测站的数据进行对比，证明了最小二乘法非常适用于’()*方法中的浓度反演+关键词：差分光学吸收光谱法，光谱处理，最小二乘法，环境监测!"##：12%#3极限和误差讨论等几方面的内容+$引言!测量原理和仪器装置差分光学吸收光谱（’()*）法是利用光线在大$%&测量原理气中传输时，各种气体分子在不同的波段对其有不同的差分吸收的特性来反演这些气体在大气中浓度光源发出强度为!#的光，经过一定距离的传输［$—"］的

3、一种方法+该方法最初由45/56和789::等人后，由于各种大气气体分子对其不同的差分吸收，使在!#世纪%#年代提出，经过一段时间的发展，目前其光谱的强度和结构都会发生相应的改变，我们设已渐渐成为进行大气污染模式研究和大气污染监测其强度变为!，!和!之间的关系可由;AA<039>BA<:#的常用方法之一+定律得出：’()*方法具有一些传统监测方法所无法比拟"的优点，一套’()*系统可以监测方圆几平方公里（!!）C!（#!）A/D{"［E"（#!）E"F（#!）#C$［&］的范围，测量结果比点测量仪器更具有代表性；该E#（;!）E#G（!）］$#%}H&（!），

4、（$）方法在测量时不会影响被测气体分子的化学特性，这里，!表示波长，"（!）是所测第#种气体的分子所以特别适合于测量一些性质比较活泼的气体分子#窄带吸收截面，"F（!）则是宽带吸收截面，$是第#和离子的浓度，比如4(，;<(和(=等；’()*方法##"可以用一台装置同时测量几种不同气体分子的浓种气体的浓度，%表示光程，"是所测气体的种类数，一般为!—$#，#（!）和#（!）则分别是瑞利散度，这对研究大气化学变化和污染物之间相互转化IG规律有着非常重要的意义+射系数和米散射系数，它们是随波长作慢变化，用’()*方法测量气体浓度有很低的测量下&（!）是各种噪声之和

5、，将（$）式两边取对数，可得""限，最低检测浓度可小于#+##!>-?>，由于要在同8［6!（#!）?（!!）］C"［"（#!）H"F（#!）一波段同时测量多种气体，所以数据处理方法显得#C$［@］（!）H#（!）］$尤为重要，我们用最小二乘法拟合测量数据来反H#IG#%H&F（!）+演气体浓度取得了非常好的效果+本文主要介绍（!）’()*方法的测量原理，气体浓度的反演方法，测量实际测量中，（!）式可写为!中国科学院知识创新工程（批准号：,-./!0&#"）资助的课题+:期周斌等：差分吸收光谱法测量大气污染的浓度反演方法研究";":"整个光路上气体浓度的平均值

6、’!（!）!!"（#!）$#%#&（!）#’$（!），（%）#!"其中!（!）是光源光谱(（!）与测量光谱（(!）之比&%光谱处理的自然对数，&（!）是包括瑞利散射，米散射，探测器响应，各种气体的宽带吸收以及光源本身等所引起实际测量过程中，由于工作环境温度的变化，工的一种宽带光谱结构，所以，测量得到!（!）以后，作电压微小的波动以及机械精度和振动等外部环境除去其中的&（!），只要有足够的数据点，利用最小因素的影响，会使得光源光谱与测量光谱的比值光二乘法进行数据处理，就可得出各种气体浓度$#谱!（!）与事先存放在计算机里的分子吸收截面的值’"（#!）之间不是完全

7、的重合，这种不重合会给浓度反演带来很大的影响，为了消除这种影响，就要将比值!"!仪器装置光谱!（!）进行平移、压缩或拉伸等处理’另外，在整套仪器主要包括光源、发射和接收系统、角反用最小二乘法反演待测气体浓度之前，必须将（%）式射镜、石英光纤、单色仪、快速扫描装置（()*）、光电中比值光谱!（!）中的慢变化成分&（!）除去［8］’倍增管（+,-）、高速./*转换卡和计算机，仪器的光#"$光谱的平移路和电路图如图"所示’由于温度等因素的变化使得比值光谱!（!）与分子吸收截面"（!）之间发生相对的平移，如果这种平移只是一个常数，可以通过平移光谱的方法来消除，即将比值

8、光谱!（!）分别向左和向右平移"—"&