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1、http://www.paper.edu.cn1微波频率下氯化钠溶液电导率的非线性特性黄卡玛，贾国柱，杨晓庆四川大学电子信息学院，成都（610064)Email:kmhuang@scu.edu.cn摘要：在微波频段研究了电磁场对氯化钠溶液电导率的影响.运用不对称周期双阱势函数和Langvin方程描述了恒温条件下氯化钠溶液团簇结构中平均氢键的动力学行为,由Bertolini公式建立团簇的平均氢键形成的概率变化与电导率变化的关系.计算结果表明,在恒温条件下,4-1当微波场的场强达到10V·m时,微波能会部分转化为团簇里分子间势能,使得氯化钠溶液的电导率与电场强度有关,这一结果与
2、实验结果符合.这种微波与氯化钠溶液的相互作用表现出强烈的非线性变化,应该属于微波的非热效应范畴.关键词:微波;氯化钠水溶液;Langvin方程;团簇;氢键;非热效应中图分类号:O646;TP72[1-5]电解质溶液的动力学研究一直是物理化学研究的重点领域,通过在微波频率下的电导率的研究,可以进一步研究水分子在电解质水溶液中的结构和动力学变化,了解不同电解质溶液对微波的吸收和反射情况,从而为液相化学反应中的微波同溶液的相互作用奠定基础.在[6]氯化钠溶液的介电性质的研究中,Vladimir运用半唯象的方法很好的描述了与温度相关的[7]介电性质.氯化钠溶液复介电常数的测量的范围
3、也在扩大,测量的频率不仅达到了T赫兹,溶-1[8][9][10]液浓度也扩展到了5mol·L.Chandra和Amalendu分别用基于频率相关的自扩散系数和摩擦力来描述电导率,他们的理论与分子动力学模拟比较可以很好的解释Debye-Falkenhagen效应.然而,这些研究主要是通过大量实验,基于对溶液的德拜参数的拟合[11,12]来研究介电性质的.由经典的离子氛模型可知,在电解质溶液中产生wein效应的条件是电7-15-1场强度要达到10V·m,但通常加热条件下商用微波炉中的微波场强最大只能达到10V·m,所以Stuerga断言在此条件下不存在微波对化学反应的非热效应.
4、我们注意到,wein效应是在静电场条件下观察到的.而由Debye-Falkenhagen效应可知,在频率低于100MHz的相同强度[10]的电场作用下,溶液电导率的变化会随频率升高而升高.本文正是基于这一基础,采用实验和数值模拟的方法来研究微波频率下强电场对溶液电导率的影响.[13]毫无疑问,大功率微波会升高溶液的温度,这必然会影响溶剂化离子结构+－N()HO和CHOl()团簇结构导致溶液电导率变化.但在实验中我们保持恒温条件,排an22n4-1除温度因素后,我们发现：当微波场强达到10V·m时,氯化钠水溶液的电导率发生明显变化,并与外电场呈现强烈的非线性关系.+－[14]
5、实际上,在氯化钠水溶液中水分子与N()HO和CHOl()团簇间通过氢键的作an22n用结合在一起,同时分子间的碰撞使得氢键处于结合与断开的平衡之中[15,16]++－－.NHO()()()⇔+xHONHOCHOl()⇔+xHOCHO()l()微an222an−x222nn−x波对离子间的相互作用力通常远小于离子氛内离子间相互作用力,微波对离子间相互作用的[17]+影响可忽略.同时由文献可知水合钠离子N()HO（n＝4,5,6,14）以及水合氯离子an2CHOl(－)（n＝4,5,6,7,8,14）中离子与水分子间相互作用的电场场强均达到108-1V·m,远大2n+于微波的场
6、强,则我们认为微波场对氯化钠水溶液电导率的影响主要是溶液中N()HOan21本课题得到国家自然科学基金重点项目(60531010)和教育部博士点基金(60471045)的资助。-1-http://www.paper.edu.cn－和CHOl()团簇结构变化引起的.因为平均氢键形成概率与团簇结构相关,所以本文用微2n波对溶液中平均氢键动力学行为的影响来描述微波对氯化钠水溶液的电导率影响.因为微波可以激发水分子的转动能级,所以本文用角度朗之万公式来描述在热的作用下的非对称周期双势阱里水分子的驰豫行为.势阱中水分子间相互作用势是用平均氢键来表示,[18][19,20]微波的作用用
7、一种周期性外场来表示.我们用Runge-Kutta方法得到微波场强度与氢[21]键形成概率的关系,再由Bertolini公式求得相应的电导率.计算结果表明,34℃时,当微波场的场强达到104-1-1V·m,0.5mol·L的氯化钠溶液的电导率随微波场强变化明显,并表现出强烈的非线性变化,这一结果与实验符合1．实验系统与实验结果实验系统如图1所示.将微波源产生的微波通过同轴探头输入到氯化钠溶液中,通过同轴探头前端的双定向耦合器和与之相联的示波器实时测量同轴探头输入端的反射系数的模值与相位,通过电容模型计算出不同入射功
