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1、无烟煤的天然石墨化:实验考虑R.M.BUSTIN,J.V.Ross（加拿大，温哥华V6T1Z4，不列颠哥伦比亚大学，地质科学部门）andJ.-N.ROUZAUD（法国，奥尔良市,Ferollerie大街1B45071奥尔良大学国家科学研究中心surlaMatiereDivisee研究室）1994年6月15日收到;1994年11月8日接受修订表摘要--一种确定无烟煤(Romax=5.27%,固定碳=95.5%)在不同压力、温度、和实验配置的变形用来评估应力、应变、应变能在石墨化中的影响。在简单剪切试验中，从光学显微镜、x射线衍射、透射电
2、子显微镜明显的可以看出石墨首次出现的最低温度为600℃，900℃样品绝大部分已经石墨化。这种石墨是薄膜状,有着hkl镜面反射或清晰的谢乐环(hkl)(三维周期有序)和长而硬堆叠格子条纹可以判断这种物质是晶型发育完美的石墨。无论静水压还是同轴测试(它们仍保持多孔乱层结构),虽然基本结构单位(BSUs)和的分子有序区域尺寸(MOD)都增大,但石墨没有产生。这是由于相邻孔壁合并,特别是在一些同轴变形的样品明显地出现。这些同轴变形的样本微小区域拉曼光谱图表明有很多的缺陷存在(1350cm-1拉曼光谱带),即使在这些样本在XRD和TEM检测时被
3、证明是主要石墨。结果我们的实验表明:形成石墨过程受应变及应变能影响与应力无关。经过简单剪切变形加热到900℃的样品石墨化比该样品在环绕压力加热到2800℃(HTT)的石墨化程度高。在单剪试验中,特别是产生的应变能导致孔壁破裂,孔的扁平化,以及大量的基本结构单位(BSUs)的机械旋转。这些过程首选扁形孔壁和聚合的孔的平行方向,从而导致芳香片生长形成石墨。在我们的试验中我们发现的石墨化一个重要部分是其所需的活化能,通过类比在自然中石墨化过程,这个活化能是由是由应变提供的。在岩石天然石墨的形成从未受到超过300℃温度，可能是应变能由地质构造
4、变形提供。关键字:石墨化,无烟煤。1．介绍可以完全确定的是,随着反应温度和时间的增加,有机物逐步成熟(煤化[1])。普遍认为最终的煤化的产物主要是石墨，石墨矿床被认为是起源于有机质。煤化机制通常是建立在泥炭基础上的，虽然从反应动力学上无烟煤煤化过程很清楚(虽然不一定在分子水平上的)并且可预见的。但煤化的最后阶段由无烟煤形成石墨,但是仍然难以捉摸的。从大规模石墨形成前景出发，在高温下无烟煤形成石墨,已被广泛研究的。以前的加热实验是在等静压压下表现出无烟煤的特性[2,3]。在加热实验,无烟煤往往表现得像存在介孔的硬碳（UIPAC机分级样品
5、微孔不小于2纳米,中孔2至50纳米,大孔50纳米）,至少温度上升到2000℃时仍不能够石墨化。在温度2000℃以上,一些无烟煤往往表现得像软碳和部分石墨化,而其他的一些,甚至在温度3000℃,不能真正的石墨(通过三维周期是否有序界定)利用高周围环境压力下(达到1GPa)低至1500℃温度下硬碳就可以石墨化[4，5]但即使这样的温度也超出正常地壳中存在的;天然石墨大多生成在温度在300℃-500℃之间和压力在400~500MPa的岩层中[[6-8].和在大自然温度显著差异要求实验室天然材料石墨化不能不在动力学上重新考虑。与一个石墨化活化
6、能的为240千卡每摩尔石墨化[9,10],通过阿伦尼斯方程推到，发现在700℃温度形成石墨需要一些10^40分钟,所花时间甚至会比在地球历史还长[11]。因此以前的研究通常认为,压力、剪切应力或应变通过促进形成具有直线排列的芳烃聚合物单元和孔壁包括排列无序破碎孔壁的层状碳膜，进而石墨化[11，12]。为了确定在石墨化过程中变形(应力或应变)是否重要,我们实施了一系列不同条件下（环境压力、温度、应变、应变率）实验。在以前的研究中[13]我们报告我们的一些初步调查结果主要依据和光学显微镜观察。在本文中,我们综述了光学数据和目前基于x射线衍
7、射、拉曼光谱、透射电子显微镜(TEM)技术提出的新详细分析结果。2。实验程序和分析方法2.1实验本研究利用在起始物料是一种无烟煤宾夕法尼亚(Romax=5.27%;wt%-C=95.5%、O=1.38%、N=0.71%、H=1.87%,S=0.51%)。样本在加压情况下受热，变形采用同轴变形和简单剪切变形,并且热处理是在环境压力和温度不断升高的条件下进行。流体静力学、同轴变形、剪切变形试验的试验程序由Wilks等人的以前的著作描述[13]。在同轴实验中试验机平台上的样品沿轴心切成平行长度的19.1毫米直径6.25毫米试件。剪切中试验样
8、品沿长轴的轴心45°方向切割1.9到2.9mm厚的薄饼。煤碳薄饼是三明治状和树脂间隙形成的橄榄岩块也一样沿45°(图1)。在流体静力学试验中，19mm长的样品被切成两半,两个半块首尾相连。所有试验装置在Griggs[14
