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《高指数晶面AuPd纳米合金粒子稳定结构》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。
1、物理学报ActaPhys.Sin.Vol.64,No.1(2015)013602高指数晶面Au-Pd纳米合金粒子的稳定结构研究邵桂芳1)郑文馨1)涂娜娜1)刘暾东1)y文玉华2)1)(厦门大学自动化系,厦门361005)2)(厦门大学物理系,厦门361005)(2014年7月1日收到;2014年9月3日收到修改稿)基于蒙特卡罗方法,本文采用了紧束缚势和量子修正Sutton-Chen型多体势两种势能函数对具有不同比例、不同尺寸二十四面体Au-Pd合金纳米粒子的稳定结构、表面原子分布、核壳分布和化学短程序值进行了研究分析.结果表明:两种势函数得到的表面
2、原子分布趋势一致,即Au-Pd合金纳米粒子中的Au原子趋向于分布在纳米粒子的外层,而Pd原子趋向于分布在纳米粒子的内层,这有利于降低纳米粒子的总能;在Au原子比例较小时,两种势函数下得到的稳定结构均呈现出核壳分离的结构,随着Au比例的增大,紧束缚势函数下得到的纳米粒子稳定结构将趋向于洋葱状的多壳层的结构;相比于紧束缚势,量子修正Sutton-Chen型多体势作用下得到的Au-Pd纳米粒子的稳定结构偏聚程度更高.关键词:合金纳米粒子,多体势,蒙特卡罗方法,原子分布PACS:36.40.–c,61.46.Df,31.15.X–DOI:10.7498/ap
3、s.64.013602构可用密勒指数(hkl)来表示,除了(111),(100)和1引言(110)晶面称为基础晶面或低指数晶面之外,其余的晶面统称为高指数晶面.与低指数晶面包络的纳近年来,双金属纳米粒子因其在催化方面有别米粒子相比,具有高指数晶面结构的纳米粒子具有于单金属的独特性能受到广泛的关注[1;2].与单金更开放的表面结构和更低配位数的表面原子,化学属单一的性质不同,双金属纳米合金的性质显得灵活性高,很容易与反应物分子发生作用,打断化学活多变,它的性能随着原子的构成比例、表面原子键而成为催化活性中心.这些结构特性决定了高指的偏聚程度及内部原子的
4、分布状况的变化而有所数晶面的纳米粒子具有更高的催化性能[8],因而制不同[3].其中,Au-Pd合金纳米粒子因其在化学催备高指数晶面的Au-Pd合金纳米粒子亦成为提高化[4;5]和电化学原位拉曼光谱研究[6]等方面的发其催化活性的重要途径之一.展已成为目前关注的热点之一.通过改变Au-Pd目前实验所获得的Au-Pd合金纳米粒子具有合金纳米粒子的结构可以得到不同特性偏向的粒多种形态,主要包括Au@Pd[6;8−10],(Au-Pd核-壳)子,这种选择性使得合金粒子的综合性能有了显和Pd@Au[11;12](Pd-Au核-壳)两种结构,特别是文著提升,有
5、效地解决了单金属粒子价格高昂、资源献[8]合成了由高指数{730}晶面包络的二十四面匮乏等问题.此外,高指数晶面结构的引入使得纳体Au-Pd核-壳结构.同时,很多研究者从原子级米粒子的催化性能有了进一步提升的可能.大量模拟的角度研究了Au-Pd团簇的稳定结构[13;14],的研究表明催化反应通常发生在纳米粒子的表面,二十四面体Au@Pd合金纳米粒子的热稳定性[7]和因此表面结构对纳米粒子的催化活性起着决定性具有共晶结构的Au-Pd纳米粒子的熔化行为,并发的作用[7].对于面心立方晶格,金属晶体中晶面结现Au-Pd共晶纳米粒子熔化所经历的温度区间明国
6、家自然科学基金(批准号:51271156,61403318),福建省自然科学基金(批准号:2013J06002,2013J01255)和中央高校基本科研业务费(批准号:2012121010)资助的课题.†通信作者.E-mail:ltd@xmu.edu.cn©2015中国物理学会ChinesePhysicalSocietyhttp://wulixb.iphy.ac.cn013602-1物理学报ActaPhys.Sin.Vol.64,No.1(2015)013602显要宽于单质纳米粒子[15].但已有的研究主要集其中r表示纳米粒子中原子i与原子j之间的距
7、ij中在小尺寸团簇以及Au@Pd结构的热稳定性上,离;d0是Au-Pd晶格间的第一近邻距离,为有效对于大尺寸、高指数晶面Au-Pd合金纳米粒子稳定的跳跃积分,q表征了对相对原子间距的依赖程度;结构的研究则并不多见.与q都只依赖于相互作用的原子种类;p与金属体众所周知,合金纳米粒子的原子级模拟是基积的压缩性能有关,且也只与相互作用的原子种类于原子间相互作用势的.目前,紧束缚势(TB-有关.对应参数如表1所示.[14;16][13]M)和基于嵌入原子方法(EAM)框架的量表1TBM势中Au和Pd的参数[14]子修正Sutton-Chen型多体势(QS
8、C)[7;15]已成功地Au-AuPd-PdAu-Pd用于Au-Pd合金纳米团簇稳定结构研究.文献[17]A
