FCC过程中MgO基硫转移剂的研究

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1、捅姜近年来，在环境保护加强的形势下，SOx污染的延续性引起了世界各国的普遍重视。SOx污染的来源极其广泛，其中工业生产中产生的SOx气体是环境污染的主要源头。从炼油厂产生的SOx占总SOx排放量的6～7％，其中催化裂化过程所排放的SOx约占5％，因此研究FCC脱硫技术具有重要的意义。本论文采用共沉淀法制备出MgO基助剂掺杂型硫转移剂，围绕硫转移剂结构与性能的关系这一关键问题，来探索硫转移剂的脱硫性和再生性，探讨影响硫转移剂性能的物理化学及结构因素。选择稀土元素Ce、La和过渡金属Fe、Cu、Zn、Mn分别作为助剂掺杂到MgO基硫转移剂中，以S02为目标污染物质进行SOx吸附性

2、能研究。结果表明，稀土元素Ce的掺杂其脱硫活性是纯MgO和其它元素掺杂的10倍左右，Fe、Cu、Zn的效果次之；设计一阶响应面试验，在MgO中同时掺入Ce和Fe、Cu、Zn两种金属氧化物，得到MgO．Ce—Fe类硫转移剂的S02吸附效果最好，最大硫容为1．60gS02／gabsorbent。研究了MgO-Ce．Fe、MgO—Ce—Cu和MgO·Ce—Zn三种硫转移剂的再生性能，发现MgO．Ce．Cu、MgO—Ce．Zn的再生温度较高、再生速率低，不适于循环脱硫使用。而MgO．Ce．Fe可在480℃～580"C最低的温度下再生速率最快、再生彻底；利用H2进行10次脱硫后再生，仍

3、然保持着62．2％的S02吸附性水平；MgO—Ce—Fe的再生循环性能优越。利用XRD、比表面积和孔结构以及FT-IR等表征手段对上述硫转移剂反应前后结构进行了分析。与纯MgO相比，掺杂助剂的MgO基硫转移剂粒径减小，比表面积和孔容增大，特别地掺杂Fe的硫转移剂粒径减小、表面积和孔容增加程度为最大；并且有明显的Ce02出现，这些都有利于S02气体的吸附和硫转移剂的还原再生。吸附SOx的硫转移剂由于出现闭孔现象，所以其比表面积和孔容减小，团聚现象严重；再生的MgO．Ce．Fe硫转移剂晶粒尺寸、比表积和孔容与新鲜的硫转移剂相比均变化不大。结果表明，MgO是吸附802的唯一活性组元

4、，最后形成了稳定的MgS04；Ce02是一种很好的氧化S02的促进剂，但对MgS04的还原没有贡献；Fe203既是氧化S02的促进剂又是还原MgS04的促进剂；CuO与ZnO对氧化吸硫与还原脱硫贡献较小。MgO．Ce．Fe类硫转移剂是兼具S02吸附性和再生性优良的硫转移剂。本论文的工作为FCC硫转移剂的应用研究提供了有意义的数据和理论参考。关键词：硫转移剂，二氧化硫，氧化镁，脱硫，FCCAbstractInrecentyears，诵tlltheenhancementinenvironmentalprotection，theSOxincrementalpollutionsbro

5、ughtaboutthewidelyattentionineverycountry．SourcesofSOxpollutionareverypopullar,amongwhichmainrootsarefromindustrialproductionprocess．SOxfromrefineryfactoriesisabout6~7％oftotalSOxreleasesinatmosphere，butSOxfromthefeedstockoffluidcatalyticcracking(FCC)processisabout5％．Sothereasearchofdesulfur

6、izationtechniquesinFCCissignificant．Inthepaper,coprecipitationswereadoptedinthepreparationofMgObasedsulfurtransferabsorbents(STC)added、)I，itllminorpromoters，basedonthekeyissueofconstructionandperformanceofsulfur-transferabsorbents，theperformanceofdesulfurizationandregenerationofsulfurtransf

7、erabsorbentswerestudied，andphysicalandchemical，aswellasstructuralfactorsthataffectdesulfurizationperformance(DP)werediscussed．Rareearthelementscerium(Ce)，lanthanum(La)，andtransientmetalelementsiron(Fe)，copper(Cu)，zinc(Zn)andmanganese(Mn)wererespectivelyd