三相淤浆床中合成气制二甲醚催化反应工程基础研究

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1、华东理工大学i41rtit文务顷中文摘要本文对于合成气制二甲醚的复合反应体系进行了理论分析，结果表明，由CO,C02,场、场O,C玩OH,DME等b种物质组成的该复合反应体系可由3个独立方程表示，其独立组分数为3。在此基础上，研究了以煤或渣油为原料制得的合成气、以天然气为原料制得的合成气在不同压力、温度下的平衡组成、CO的平衡转化率及该操作条件下的二甲醚与甲醉的平衡选择性。研究表明，由合成气直接制二甲醚，理想的反应条件是较低的温度，较高的压力合适的原料气组成，同时.对合成气直接制二甲醚与甲醉的反应，即使是理想的

2、反应条件，CO的平衡转化率与二甲醚的平衡选择性也要受到化学平衡的限制，不可能超越化学平衡.在理想混合反应器一一气一液一固三相机械搅拌}4}5--,La中进”了“成气制二甲醚体系宏观反应动力学的实验立了合成气一步法制二甲醚的宏观动力学模型，应用遗传算法、单纯形法与拟顿法相结合的算法对所得实验数据进行参数估值，获得宏观动力学方程。该模型计算值与实验值吻合良好，表明模型是可信的，可为建立催化剂的反应一扩散棋型及设计工业化的三相淤浆床反应器提供墓础数据.以合成气直接制二甲醚的惰性溶剂与催化剂为液固相，侧定了合成气(CO

3、,C02,场、N2)在二甲醚生产条件下的溶解度与传质系数，并将各气体组分在含有催化剂的液体石蜡油中的平衡浓度与平衡压力、平衡温度进行了关联。得到了ICVA.于犷-冷模试验以空气一水、空气一医用液体石蜡油和空气一医用液体石蜡油一催化剂三种系统为研究对象，获得了三相淤浆床反应器流体力学的试验数据o阮过对影响三相淤浆床反应器床层平均气含率因素的分析，得到相应的气含率的经验关联式，为设计工业反应器提供了较为可靠的依据.同时研究表明，在三相淤浆床反应器中加入换热器不仅未破坏床层的流体力学性质，还起到良好的破碎气泡的作用。

4、应用在机械搅拌釜中所得宏观动力学方程与冷模试验所得气含率经验关联式，建立了三相淤桨床工业反应器的数学模型，计算了以煤为原料的合成气年产3万吨二甲醚的工业反应器的典型工况，讨论了温度、压力、反应器直径等对床层颗粒轴向分布、反应器高度、二甲醚反应结果的影响。结果表明，反应器内郎由于惰性溶剂的存在，使得反应温度均匀，不会发生飞温现象，控温简单有效，同时催化剂颗粒由于受重力的影响，在整个反应器中沿轴向的分布并不均匀.并随操作条件如温度、压力的变化而相应变化;三相床反应器中操作条件不仅彭响第n页华东理工大学博士学位论文反

5、应结果、反应器中催化剂浓度分布还影响床层高度，因此，在三相床反应器设计过程中应充分考虑这一特点。本文以化学工程研究方法对三相床合成气一步法制二甲醚这一新型化学工艺进行了系统研究·所得结果为该化学工艺的工业化提供了塞础数据·办一，关键词:二甲醚:冷模:化学平衡;溶解度:反应w模萝卜亘亘一华东理工大学博士*tl论文第、ii页ABSTRACTThermodynamicanalysishasbeencarriedoutforthecomplexreactionssystemofdiethyletherandmethan

6、olsynthesisfromsyngasinthepaper.0Therearethreeindependentcomponentsinthesystem.Onthebasisofthethermodynamicanalysis,theequilibratedconcentration(mol)ofthecomponents,theconversionofCOandtheselectivityofDUEinthediferentpressureandtemperaturehavebeenstudied.The

7、feedgasiscomefromcoalandnaturalgas.TheresultsshowthatthemoreagreeablereactionconditionofDUEsynthesisfromsyngasislowertemperature,higherpressureanddeterminateconcentrationofsyngas.Meanwhile,theequilibratedconversionofCOandtheselectivityofDMEwouldbehemmedinthe

8、chemicalequilibriumevenifinagreeablereactionconditionTheexperimentofthemacro-kineticsaboutthesynthesisofDMEfromsyngashasbeencarriedthroughintheCSTR--gas-liquid-solidstirringvessel.Themathematica