新型铋基卤氧化物的制备及对偶氮染料的光催化降解

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1、4IIIIIIII11111111lllUlIlllIIIIIIIIY1734504摘要随着人类经济社会的迅速发展，环境污染问题越来越受到各国政府的重视，其中，对人类健康危害极大的难降解有机污染物如有机染料、多环芳烃等的降解和去除，已成为环境保护领域研究的热点和难点。由于这些有机物浓度低、结构稳定，常规的生化降解污水方法很难去除。因此，近年来，难降解有机污染物的环境行为和处理方法的研究引起国际社会的极大关注。半导体光催化降解有机污染物具有降解条件温和、分解彻底、无二次污染等优点，在消除有机污染物方面显示出极其诱人的前景，尤其是随着世界能源危机的日益严重，利用太阳能消除污染

2、已成为近年来最活跃的研究课题之一，对节能减排、环境保护具有重要意义。光催化剂是光催化反应的关键，目前已有的光催化剂如二氧化钛虽然具有无毒、化学惰性和价廉等优点，但其能隙高，仅能在紫外线照射下使用，这就限制了它对太阳光的利用。所以，开发有效的可见光响应的光催化剂已成为了光催化研究领域中最热门的课题。铋基卤氧化物具有独特的层状结构，内部电场很容易发生电荷分离，可以引发半导体表面氧化还原反应并因此提高光催化活性，可望获得可见光响应能力。本文自制了八种新型铋基卤氧化物作为光催化剂，以甲基橙(MO)作为偶氮染料代表，以其水溶液作为模拟废水，系统研究了各材料的光催化氧化性能，筛选出具

3、有良好的可见光和阳光催化活性的光催化材料。具体研究内容如下：l、利用固相反应法制备出系列材料BhM08X(M=V，Nb，Ta；X=CI，Br,I)，使用X．射线衍射仪、扫描电子显微镜和紫外．可见分光光度计对所制样品进行表征。结果表明，新材料为片状晶体，颗粒粒径大于500nm，所有样品能隙都小于3．0eV，对可见光具有良好的吸收能力。2、分别在紫外光、可见光和太阳光照射下，以MO水溶液为模拟染料废水，对所制材料的光催化性能进行检测。结果发现，在紫外光照射下，所有材料都具有良好的光催化氧化能力，当X=CI或M=Ta时，光催化活性较高。在可见光照射下，当M=Nb或Ta时，材料具

4、有较好的光催化活性，其光催化性能的高低和能隙大小顺序不一致，在太阳光照射下，各材料的光催化规律类似于可见光反应体系，但是对可见光响应能力较差的Bi4V08Cl在太阳光照射下也具有较高的光催化性能。通过分析可以证明，光催化反应是引起染料降解的主要机制。3、在可见光的照射下，系统研究了Bi4Ta08I对MO的降解性能，分别考察了MO初始浓度、溶液初始pH值、催化剂投加量以及光照时间对降解效果的影响，同时考察了催化剂循环使用的光催化降解效率。结果表明，随光照时间的增加，MO浓度持续减小，降解速率随MO初始浓度的增大而减小，随催化剂投加量的增加而增大，溶液pH对光催化效率也有影响

5、，当pH=6~8时，光催化降解效果最好。本研究制备出了八种新型的可见光响应的光催化剂，通过光催化实验证明：筛选出的光催化剂光谱响应范围宽，化学性质稳定，易回收，可循环使用。为进一步利用可见光或太阳光催化技术处理难降解有机污染物提供了性能良好的新型光催化材料和光催化反应实验基础数据。关键词：铋基卤氧化物，光催化，可见光，降解，甲基橙IlABSTRACTAsthehumaneconomicandsocialdevelopment，environmentalcontaminationispayedincreasingattentionbywastewaterdischarged

6、byeverygovernmentdepartments．Removalanddegradationoftheseorganicpollutantssuch弱organicdyesandPAlls，whichgreatlyharmshumanhealth，haSbecomethehardandhotpointintheenvironmentalprotectionresearchfield．Theconventionalchemicalandbiologicalsewagetreatmentisverydifficulttoremovetheseforlowconcent

7、rationandstructuralstability．Inrecent■years，consequently,thestudyofenvironmentalbehaviorandtreatmentofrefractoryorganicpollutantshasobtainedmuchauention．Pollutionabatementusingsemiconductormaterialsasphotocatalystsundersunlighthasbeenasubjectofgreatinterestbecauseof