原油中苯基及含氧多环芳烃的地球化学意义

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1、中图分类号：P59单位代码：11414学号：2014311018题目原油中苯基及含氧多环芳烃的地球球化学意义学科专业地质学研究方向有机地球化学博士生杨禄指导教师王铁冠教授二○一七年五月GeochemicalSignificancesofPhenyl-andOxygen-polyaromaticHydrocarbonsinCrudeOilsDissertationsubmittedtoChinaUniversityofPetroleum,BeijinginpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofDoctoro

2、fNaturalScienceByYangLu（Geology）DissertationSupervisorProf.WangTieguanMay,2017博士学位论文独创性声明郑重声明：本博士学位论文是作者个人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他个人和集体已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得中国石油大学或者其它单位的学位或证书所使用过的材料。对本研究做出贡献的个人和集体，均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。作者和导师完全意识到本声明产生的法律后果并承担相应责任。作者签名：日期：2017.05.

3、26导师签名：日期：2017.05.26博士学位论文版权使用授权书本学位论文作者及指导教师完全了解中国石油大学（北京）学位论文版权使用的有关规定，使用方式包括但不限于：学校有权保留并向有关部门和机构送交学位论文的复印件和电子版；允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文；可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索。本学位论文作者如需公开出版学位论文的部分或全部内容，必须征得导师书面同意，且须以中国石油大学（北京）为第一署名单位。作者签名：日期：2017.05.26导师签名：日期：

4、2017.05.26-I-摘要摘要多环芳烃化合物，以及其烷基取代物系列，已被用于研究石油和烃源岩有机质的沉积环境、成熟度等。然而，这些化合物苯基取代系列的研究则很少。此外，与含硫杂原子多环芳烃相比，含氧杂原子多环芳烃在地球化学研究中的应用也较少。本论文选取海、陆相不同沉积环境的烃源岩和原油，对部分苯基多环芳烃进行了鉴定，并对苯基系列和甲基二苯并呋喃系列化合物在样品中的分布特征进行了分析，验证了前人提出的地球化学指标，以及提出新的地球化学参数。通过标样共注，首次在湖相页岩有机质中检出苯基二苯并呋喃系列化合物（PhDBFs），并提出了2项能判识有机质成熟度的PhDBF

5、比值，即，PhFR-1=4-/2-PhDBF、PhFR-2=4-/(2+3)-PhDBF。分析发现，随着有机质成熟度的增加，2个PhDBF比值也逐渐增加。值得注意的是，PhFR-1、PhFR-2与镜质组反射率的相关系数(R2=0.89和R2=0.88)，高于甲基菲指数-1、甲基二苯并噻吩指数与镜质组反射率的相关系数(R2=0.75和R2=0.70)，说明2个PhDBF比值能作为有效的成熟度指标。PhFR-1和PhFR-2主要适用于评价成熟阶段的原油和有机质(RO≥0.6)。本次研究发现，陆相沉积环境样品的m/z182质量色谱图中，4-甲基二苯并呋喃(4-MDBF)

6、、2-和3-MDBF、1-MDBF，4个化合物所形成的三个峰，呈现出一个不规则的倒“V”型；而海相沉积环境样品中，不会呈现出这种分布。根据MDBF异构体的分布特征，建立了(1+4)-/(2+3)-MDBF与姥鲛烷/植烷(Pr/Ph)的相关关系图版，该图版能将多种沉积环境来源的样品区分开；与以往常用图版相比较（如二苯并噻吩/菲与Pr/Ph的相关图版、或烷基二苯并噻吩/烷基二苯并呋喃与Pr/Ph的相关图版），其优越性在于，新图版能有效区分海相页岩和湖相页岩来源的样品。本论文首次将参数苯并[b]萘并[2,1-d]噻吩/(苯并[b]萘并[2,1-d]噻吩+苯并[b]萘并[

7、1,2-d]噻吩)，应用于陆相碎屑岩油藏原油充注与运移路径的研究中。结合其它参数，如4-/1-甲基二苯并噻吩(4-/1-MDBT)与DBTs总量的示踪结果表明，北部湾盆地福山凹陷古近系油藏的原油，整体上呈现出自东北至西南的运移方向；由此推测出，白莲次凸往白莲次凹的上游方向圈闭为油气的有利勘探区域，研究区的原油来自白莲次凹烃源灶。此外，本次研究通过对比化合物分子的表面积发现，相对于1-MDBT，表面积较大的4-MDBT分子，在油气疏导层中的吸附性更强，因此化合物分子表面积的大小也是影响地色层分馏效应的一个重要因素。-II-摘要关键词：苯基多环芳烃；二苯并呋喃；沉积环

8、境；成熟度