Half-Heusler热电材料电热输运性质的理论和实验研究

《Half-Heusler热电材料电热输运性质的理论和实验研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、中图分类号：O482.6单位代码：11414学号：2014316012题目Half-Heusler热电材料电热输运性质的理论和实验研究学科专业材料科学与工程研究方向新能源功能材料调控与物化特性博士生方腾指导教师郑树启教授二○一七年九月Theoreticalandexperimentalstudiesontheelectricalandthermaltransportpropertiesofhalf-HeuslerthermoelectricmaterialsDissertationsubmittedtoChinaUniversityofPetrole

2、um,BeijinginpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofDoctorofEngineeringByFangTeng（MaterialsScienceandEngineering）DissertationSupervisorProf.ZhengShuqiSeptember,2017博士学位论文独创性声明郑重声明:本博士学位论文是作者个人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的成呆。除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他个人和集体己经发表或撰写的研究成果,也不包含为获得中国石

3、油大学或者其它单位的学位或证书所使用过的材料。对本研究做出贡献的个人和集体,均己在论文中做了明确的说明并表示了谢意。作者和导师完全意识到本声明产生的法律后果并承担相应责任。作者签名:伤″锡日期:、

4、冫、r'刂日期:加、2·r导帅签名:7.丿博士学位论文版权使用授权书(北京)学位论文版权使本学位沦文作者及指导教师完全了解中国石油大学用的有关规定,使用方式包括但不限于:学校有权保留并向有关部门和机构送交学位论文的复印件和电子版;允许学位论文被查阅和借阅;学校可以公布学位论文的全部或部分内容,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文;可以将本学

5、位沦文的全部或部分内容编入有关数据厍进行检索c本学位沦文属于保密范围,保密期限0年,解密后适用本授权书。本学位论文作者如需公开出版学位论文的部分或全部内容,必须征得导师书(北京)为第一署名单位。面同意,J^须以中国石油大学储签轩冂虮mλJ钅日期:”}7∮丿2j导帅签名:郗捌-I-摘要摘要固态热电技术能够实现电能和热能的直接相互转化，可以为解决环境问题和即将到来的能源危机提供一定的帮助，同时，热电器件具有无传动部件、零排放和工作寿命长等优点，具有广阔的应用前景。但目前热电器件的转换效率低下限制了其广泛应用，因此提高热电器件的转换效率成为热电研究的重点，

6、而转换效率主要取决于材料的热电优值，该值与功率因子成正比，与热导率成反比。近年来，half-Heusler化合物作为一种有潜力的高温热电材料，受到了研究人员的广泛关注。该类化合物具有优异的电性能、好的机械强度和热稳定性等适宜于大规模商业应用的优点。当前n型half-Heusler化合物的最佳热电优值已超过1，而与之匹配的p型half-Heusler化合物的热电优值需进一步提高，这也是近年来热电材料研究的主要方向。研究发现，p型FeNbSb基half-Heusler化合物是一种非常有潜力的高温热电材料，通过Nb位Ti和Hf等元素的掺杂能够获得较高的热电

7、优值。但作为一种新材料，FeNbSb基half-Heusler化合物在研究过程中还存在诸多问题，例如：目前的实验研究仅局限于Nb位掺杂，因此Fe位和Sb位掺杂对于p型FeNbSb热电性能的影响成为人们关注的焦点。另外，Fe基half-Heusler化合物的价带顶具有较大的能带有效质量，使其载流子迁移率相对较低，限制了热电性能的进一步提高，因此寻求具有高热电性能的非Fe基half-Heulser化合物也是本文研究的重点。针对上述问题，本论文从理论和实验角度研究了p型FeNbSb基half-Heusler化合物的热电性能，并对能带有效质量相对较低的p型R

8、u基half-Heusler化合物的电声结构和热电性能进行了系统计算，主要研究成果如下：采用第一性原理的方法系统计算了p型FeNbSb的电子结构和热电性质。电输运性质的计算结果与实验结果一致，证明了计算方法的可行性。Nb位Ti、Zr和Hf掺杂不会改变价带顶的能带结构，而Nb位Ce掺杂则改变了价带顶的能带结构，这主要是由于Ce的4f电子与传输电子较强的相互作用造成的。价带顶较高的能带简并度是p型FeNbSb具有高热电性能的主要原因。热电性能的计算结果表明实验上的载流子浓度已经达到最佳，而晶格热导率还没有达到最小值，因此通过增强声子散射降低晶格热导率能够

9、进一步提高热电性能。价带顶较高的能带有效质量使p型FeNbSb的功率因子在较宽的载流子浓度范围内能够保持较高