超细活性炭催化臭氧氧化与陶瓷膜耦合处理废水效能研究

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1、超细活性炭催化臭氧氧化与陶瓷膜耦合处理废水效能研究(申请清华大学工学硕士学位论文)培养单位：环境学院学科：环境科学与工程研究生：陈天翼指导教师:黄某霞教授二○一七年六月WastewaterTreatmentPerformanceofCatalyticOzonationbySuper-finePowderedActivatedCarbonandItsCombinationwithCeramicMembraneThesisSubmittedtoTsinghuaUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementfo

2、rthedegreeofMasterofScienceinEnvironmentalScienceandEngineeringbyChenTianyiThesisSupervisor:ProfessorHuangXiaJune,2017摘要摘要工业废水通常污染物浓度高，如不妥善处理会对水环境造成巨大危害，因此为了保证工业废水达标排放或回用，需要在工业废水常规生化处理之后，增设深度处理单元。臭氧催化氧化利用催化剂促使臭氧分解产生羟基自由基（·OH），具有氧化能力强、选择性弱、不产生二次污染等优势，是一种有效的深度处理技术。超细活性炭外表面积较大、表面含

3、氧官能团较多，具有提升催化氧化效率的潜力。此外，陶瓷膜具有抗臭氧腐蚀的特点，可有效地分离细小的活性炭，并可利用臭氧的氧化作用，缓解陶瓷膜污染。本研究以研发新型高效臭氧催化氧化技术为目标，通过球磨制取了超细活性炭，考察了其催化臭氧氧化的效率，初步分析了超细活性炭催化臭氧氧化的机理；构建了一种超细活性炭-陶瓷膜臭氧催化氧化反应器，考察了其连续处理煤气化废水生化出水的效果及运行过程中臭氧对膜污染的控制情况。通过球磨制取了平均粒径为1.33μm的超细活性炭，其催化臭氧氧化较颗粒活性炭有明显的优势，当投加量为2.0g/L时，反应10min时反应达到平衡，总有机

4、碳（TotalOrganicCarbon，TOC）去除率达90%。通过反应动力学分析，在超细活性炭的催化下，TOC降解反应速率常数是颗粒活性炭的64倍。活性炭催化臭氧氧化的效率与投加量和粒径均有密切的关系，通过进一步的分析，发现反应体系中的总表面积和几何比表面积是影响催化效率的关键因素。超细活性炭较颗粒活性炭具有更大的中孔和大孔结构，吸附阻力较低，从而其吸附速率较颗粒活性炭提升了15倍。同时，对超细活性炭，96%的催化反应发生在活性炭表面，认为其符合臭氧催化氧化的表面反应机理。超细活性炭的羟基自由基转化率是颗粒活性炭的330倍，与改性的碳纳米管接近。

5、构建了超细活性炭-陶瓷膜臭氧催化氧化反应器，根据试验结果选取2.0g/L超细活性炭、1-4mg/L臭氧投加量作为深度处理煤气化废水生化出水的运行参数，此时色度和化学需氧量（ChemicalOxygenDemand，COD）去除率可达90%和75%，ΔCOD/ΔO23为1.3。在水力停留时间为30min、膜通量为50L/(m·h)的条件下连续运行时，出水色度和COD分别降低至10和50mg/L。臭氧可将陶瓷膜的临界通量从35-40L/(m2·h)提升至50-60L/(m2·h)，运行过程中跨膜压差降低35%-40%并保持稳定，膜污染得到有效控制。超细活

6、性炭-陶瓷膜臭氧催化氧化为煤气化废水的深度处理提供了一条可行的技术方案。关键词：臭氧催化氧化；超细活性炭；陶瓷膜；煤气化废水IAbstractAbstractIndustrialwastewatercontainshighconcentrationofpollutants.Itwillgreatlydamagewaterenvironmentifnotwell-treated.Therefore,advancedtreatmentshouldbeimplementedaftercommonbio-chemicaltreatmentofindustri

7、alwastewater,inordertoguaranteetheeffluentcanreachthedischargestandardsorbereused.Asaneffectiveadvancedtreatmentprocess,catalyticozonationusescatalyststoprompttheozonedecompositionintohydroxylradicals(·OH)andithashighoxidationability,lessselectivityandisfreeofsecondarypollution

8、.Super-finepowderedactivatedcarbon(SPAC)haspotentialto