氧化铁基光阳极材料的制备及其电学性能研究

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1、分类号：０６４９学校代码：１０６９７密级：公开学号：２０１５３１４２５ＮｏｒｔｈｗｅｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ６５士专业字位论文ＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎｆｏｒｔｈｅＰｒｏｆｅｓｓｉｏｎａｌＤｅｇｒｅｅｏｆＭａｓｔｅｒ氧化铁基光阳极材料的制备及其电学性能研究学科名称：材料工程专业学位类别：工程硕士慧＂教授作者：两强指导老师：乃＾毕迎普研究员西北大学学位评定委员会二〇一八年PreparationofFe2O3BasedPhotoanodeMaterialsandPhotoelectr

2、ochemistryPropertiesReaserachAthesissubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringByRuiQiangSupervisor:GuoHuilinProfessorBiYingpuProfessorJune2018摘要摘要光电化学（PEC）水分解因其可以产出清洁可再生的氢能来解决即将到来的能源危机而引起了人们的高度关注。然而，PEC水分解仍然面临诸多挑战，其中最大的

3、问题就是构建一种拥有高效电荷分离和高表面反应性的光阳极。在各种半导体中，氧化铁（Fe2O3）由于其来源丰富，光化学稳定性高，无毒性和适当的带隙（1.9-2.2eV），是最有前景的光阳极材料之一。然而，纳米Fe2O3的PEC性能受到其固有缺陷的限制，包括导电性差，电荷复合速率快和低的氧化反应动力学。因此，为了提高Fe2O3的PEC性能人们做了许多努力，如元素掺杂，形态控制，表面改性和构建异质结结构等。本论文从元素掺杂和表面修饰两方面对Fe2O3进行了改性研究，并对改性前后的光阳极材料进行表征，从而确定其光电性能提升原因，为设计和制备高效的光阳极材料提

4、供理论和实验上的依据。本论文的主要研究内容如下：1.MnO2修饰的P掺杂的Fe2O3光阳极材料的制备及其光电化学性能研究。采用水热和煅烧的方法在导电玻璃（FTO）表面生长了Fe2O3纳米棒阵列。通过简单浸渍的方法在Fe2O3体相内引入磷掺杂，再通过浸渍退火的方法在P掺杂Fe2O3的表面修饰一层MnO2助催化剂，并考察了其光电化学性能。光电化学测试结果表明，P掺杂可以增强光阳极的载流子密度（从3.44⨉1019cm-3提高到9.09⨉1019cm-3），MnO2助催化剂修饰可以促进表面电荷分离，MnO2/P:Fe2O3的光电流密度在相对于可逆氢电势1

5、.23V时达到1.65mA·cm-2，比原始Fe-22O3提升了四倍左右（0.35mA·cm）。掺杂和修饰后Fe2O3光阳极材料的载流子密度密度和电荷分离效率都得到了大幅度地提升，阻抗明显下降。2.FeO1-xOH修饰的P掺杂的Fe2O3光阳极材料的制备及其光电化学性能研究。采用水热和煅烧的方法在导电玻璃（FTO）表面生长了Fe2O3纳米棒阵列。通过浸渍的方法在Fe2O3体相内引入了磷掺杂，显著地提升了导电性；然后通过浸渍的方法在P掺杂Fe2O3的表面沉积了一层FeO1-xOH助催化剂，增强了其氧化反应动力学。FeO1-xOH/P:Fe-22O3的

6、光电流密度在相对于可逆氢电势1.23V时达到2.10mA·cm，比原始Fe2O3提升了四倍多（0.43mA·cm-2）。研究表明，在FeO2+1-xOH助催化剂中，Fe起主要作用。I西北大学硕士专业学位论文在PEC水氧化过程中，Fe2+被光生空穴氧化成Fe3+，Fe3+可以更快速地氧化水，本身被还原成Fe2+。不仅显著地增强了氧化反应动力学，还有效地促进了电荷分离。关键词：氧化铁，光电化学，磷掺杂，助催化剂IIABSTRACTABSTRACTPhotoelectrochemical(PEC)watersplittinghasattractedmor

7、eattentionduetotheproductionofcleanandrenewablehydrogenenergytoresolvethecomingenergycrisis.However,thePECwatersplittingstillfacesmanychallenges,andthebiggestofwhichistoconstructanefficientphotoanodeswitheffectivechargeseparationandhighsurfacereactivity.Amongvarioussemiconduct

8、ors,hematite(Fe2O3)isoneofthemostpromisingphotoanodematerials