高选择性、高灵敏度分子印迹聚合物膜电位型传感器的构建研究

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1、分类号：O657.1学校代码：10697密级：公开学号：201531529专业学位硕士论文SPECIALIZEDMASTER’SDISSERTATION高选择性、高灵敏度分子印迹聚合物膜电位型传感器的构建研究学科名称：化学工程专业学位类别：工程硕士作者：张欢指导老师：姚瑞清副教授梁荣宁副研究员西北大学学位评定委员会二〇一八年IConstructionofHighlySelectiveandHighlySensitiveMolecularlyImprintedPolymerMembrane-BasedPo

2、tentiometricSensorAdissertationsubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofMasterinEngineeringByHuanZhangSupervisor:RuiqingYaoJune2018摘要双酚AF（BisphenolAF，BPAF）作为双酚A（BisphenolA，BPA）的一种类似物，广泛地应用在日常生活和工业生产中，比如医药、食品包装等，由于其

3、易降解，这样会对环境造成了一定的危害，此外还作为一种内分泌干扰物，对生物体有着潜在的毒性，因此，研究者对双酚AF的检测分析越来越关注。基于此，本文开发了一种可溶性分子印迹聚合物电位型传感器对双酚AF的检测，采用沉淀聚合和高温溶胀的方法，合成的可溶性分子印迹聚合物不仅溶解于有机溶剂，还可以溶解于掺杂增塑剂的PVC膜，同时，以可溶性分子印迹聚合物为离子载体，实现了对双酚AF高选择性的电位检测；为了进一步提高分子印迹聚合物膜电位型传感器的检测灵敏度，构建一种超薄膜分子印迹聚合物离子选择性电极，极大地抑制待测组

4、分从膜界面向膜内部的扩散作用，使其有效聚集在敏感薄膜层中，显著提高液膜界面响应电位，从而最终实现了对双酚AF的高灵敏检测。具体研究内容如下：1.可溶性分子印迹聚合物电位传感器的构建由于传统沉淀聚合方法的合成的聚合物是不溶于有机溶剂，本研究在沉淀聚合的基础上，利用高温凝胶渗透色谱中的一种高度极化溶剂1，2，4-三氯苯（TCB）进行高温溶胀，得到的分子印迹聚合物不仅可以溶解在有机溶剂中，还可以溶解在掺杂增塑剂的PVC膜中，并且对可溶性分子印迹聚合物进行了形貌表征，相对于传统不可溶的分子印迹聚合物，粒径分布范

5、围增大，这种方法提高了传统刚性聚合物的溶解性。将所得到的分子印迹聚合物作为选择性离子载体，对中性态的双酚AF进行电位检测。本实验所提出的传感器对中性态BPAF的电位检测与传统不可溶MIP的传感器相比，灵敏度得到显著提高，该方法对中性态双酚AF检测的线性范围为0.1~1μM，检测限达到60nM(3σ/S)。此外，该传感器对于其他中性态酚类表现出良好的选择性。2.超薄膜离子选择性电极对离子态双酚AF的检测制备的敏感膜厚度约为200µm，有机分子萃取进入膜相，从液膜界面很容易扩散膜内部，在此同时，游离的指示离

6、子与膜内部络合态指示离子也会发生离子交换作用，并向膜内扩散，不能有效聚集在敏感界面处，从而显著降低了灵敏度。本实验研发固体接触式超薄膜电位传感器来测定离子态双酚AF，通过超薄膜离子选择性电极显著地提高灵敏度，并且所提出的电位型传感器对于离子态双酚AF的响应范围为1.0×10-9~3×10-I8mol/L，对其检测限可达到8×10-10mol/L(3σ/S)。该传感器将会对进一步开发对无机离子以及电中性有机分子的电位检测奠定基础。关键词：双酚AF，分子印迹聚合物，溶解性，超薄膜，传感器IIABSTRACT

7、BPAFisananalogueofBPA,whichiswidelyusedindailylifeandindustrialproduction,suchasmedicine,foodpackagingandsoon.Duetoitseasydegradation,ithascausedsomeharmtotheenvironment,moreover,italsoactsasanendocrinedisruptorandispotentiallytoxictoorganisms.Therefore,

8、researchersareincreasinglyconcernedaboutthedetectionandanalysisofbisphenolAF.Basedonthis,asolublemolecularlyimprintedpolymerpotentiometricsensorwasdevelopedforthedetectionofionicbisphenolAF.Usingprecipitationpolymerization