飞秒光激发石墨烯、二碲化钨的太赫兹发射光谱研究

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1、分类号:O43学校代码：10697密级:公开学号：201410101飞秒光激发石墨烯、二碲化钨的太赫兹发射光谱研究学科名称：光学作者：朱礼鹏指导老师：任兆玉教授西北大学学位评定委员会二〇一八年六月TerahertzEmissionSpectroscopyofGrapheneandTungstenDitellurideExcitedbyaFemtosecondLaserAdissertationsubmittedtoNorthwestUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementsforthedegreeofDoctorofPhilosophyin

2、OpticsByLipengZhuSupervisor:ZhaoyuRenProfessorXinlongXuProfessorJune2018摘要摘要高效、紧凑型太赫兹辐射源的开发顺应光电器件微型化和集成化的发展趋势，因此研究低维材料的太赫兹发射性能，进而寻找新型的太赫兹辐射源具有重要的研究意义。而二维材料可以有效降低器件尺寸，具有作为新型太赫兹辐射源的潜力。同时，飞秒光激发二维材料时，会在材料表面或界面产生皮秒和飞秒量级瞬态介电极化或者光电流，进而向外辐射太赫兹波，分析太赫兹波信号还可以反映光激发二维材料的超快光电响应。基于此，本文选择石墨烯和二碲化钨（WTe2）这两种金属性二维材料为研

3、究对象，详细研究了飞秒光激发下两种样品的太赫兹发射光谱。一方面，研究飞秒光激发材料的太赫兹发射特性，为二维材料太赫兹辐射源的应用提供基础研究；另一方面，通过分析太赫兹发射的机理，研究光激发后金属性二维材料的光电响应。本论文的主要工作以及创新点如下：（1）太赫兹光谱系统的搭建。这部分从系统设计搭建以及系统的优化等方面展开，介绍了自主搭建的透射式太赫兹时域光谱、光学泵浦-太赫兹探测光谱和太赫兹发射光谱。另外，介绍了两种太赫兹偏振测量方法，并对比了两种方法的优势。这部分是后续工作的实验基础，同时为其他光谱系统搭建提供一定的参考作用。（2）石墨烯太赫兹辐射强度的增强。目前石墨烯作为太赫兹源所面临的最

4、大难题是，如何增强光与石墨烯的相互作用，从而增强石墨烯的太赫兹辐射强度？基于这个问题，提出了用堆叠多层石墨烯和具有表面结构的直立生长石墨烯两种方法来增强太赫兹辐射的强度。实验观察到用线偏振飞秒激光激发两种样品时均可以增强石墨烯的太赫兹辐射强度，其中直立生长石墨烯太赫兹辐射强度是单层石墨烯的10倍。考虑到直立生长石墨烯制备简单，且太赫兹信号增强效果明显，因而更适合作为石墨烯太赫兹辐射源材料。进而系统研究了线偏振光激发直立生长石墨烯的太赫兹光谱，包括太赫兹强度与泵浦光光强、偏振角、入射角以及样品方位角变化的依赖关系。实验结果分析表明直立石墨烯辐射太赫兹波的物理机理是：线偏振光牵引效应引起的瞬态光

5、电流向外辐射太赫兹波。基于线偏振光牵引效应的理论计算与实验结果能够很好的拟合，进一步证明辐射机理分析的正确性。这部分内容是首次提出不借助其他材料辅助，只利用石墨烯的直立生长结构增强太赫兹发射，这为石墨烯太赫兹源的应用提供了新思路。I西北大学博士学位论文（3）直立石墨烯中光螺旋依赖的光电流引起的椭偏太赫兹发射。目前报道的关于飞秒光激发石墨烯产生太赫兹波的研究仅仅涉及线偏振光激发，并未考虑其他偏振光激发时的光电流响应和太赫兹辐射性能。基于这方面考虑，用四分之一波片改变泵浦光偏振态，研究了直立石墨烯中泵浦光螺旋依赖的光电流响应以及太赫兹辐射的偏振特性。通过对光电流强度和四分之一波片偏振角依赖关系的

6、拟合，得到了线偏振和圆偏振光牵引效应对太赫兹辐射中所占的比列。另外，通过对线偏振和圆偏振飞秒光激发下的太赫兹偏振分析合成发现，线偏振光激发出线偏振太赫兹辐射，椭圆或圆偏振激发出椭圆偏振太赫兹辐射，且椭圆偏振太赫兹波的螺旋方向和飞秒光的螺旋方向一致。这些结果表明直立石墨烯不仅可以作为偏振敏感光探测器，还可以作为偏振可控的太赫兹波辐射源，尤其是椭圆偏振太赫兹辐射在手性材料分析领域具有很大的应用前景。（4）二碲化钨的太赫兹发射光谱。和石墨烯一样，过渡金属硫族化合物WTe2也是金属性材料，具有较大的光电导响应，光激发WTe2后很容易产生超快弛豫过程等性质。所以理论上飞秒光激发金属性WTe2时会向外辐

7、射太赫兹波。因此，分别研究了线偏振和椭圆偏振飞秒光激发50nm厚WTe2材料的太赫兹发射光谱。实验结果表明：WTe2的太赫兹辐射是各项同性的；且随泵浦光功率的增加太赫兹强度会出现饱和趋势；从基底面和样品面激发样品时，太赫兹时域信号未出现极性反转，表明辐射过程没有波矢依赖性。综合分析光激发WTe2的太赫兹辐射机理是：由光致电流效应主导的超快光电流向外辐射太赫兹。相同条件下，对比低功率（5mW）激发半绝缘GaAs