硕士论文：海洋天然气水合物动力学模拟实验研究

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1、海洋天然气水合物动力学模拟实验研究摘要模拟实验是天然气水合物成因研究的一个重要环节，而水合物动力学又是其中的关键研究内容，正成为近年来水合物研究的热点问题。水合物动力学研究对于了解水合物成核机制，水合物生长条件和稳定存在的环境等方面都有非常重要的作用。本文针对目前水合物生成动力学研究不足的现状，通过系列实验，侧重研究甲烷水合物生成过程、动力学影响因素及其二氧化碳水合物的成核过程。甲烷水合物生成动力学实验表明，高频振动对缩短甲烷水合物生成诱导时间、加快水合物生成速率具有明显的促进作用。水合物生成反应中温度上升和瞬时流速增高与高频振动时间有非常好的

2、对应。温度和压力是影响水合物生成的重要影响因素。在甲烷+天然海水体系和甲烷+天然海水+多孔介质两个体系内进行的等压变温和等温变压实验表明，甲烷水合物在低温高压的环境下生成速率快，水合物纯度高。基于粒径范围125—7009m的四种多孔介质的甲烷水合物生成实验结果表明，较粗粒径的多孔介质引起的孔隙间毛细作用对甲烷水合物不会产生明显的阻碍作用，但计算结果表明，孔径粒径小于60rim的多孑L介质会阻碍甲烷水合物的生成。对甲烷水合物在天然海水+多7L介质体系中生成时的排盐效应研究表明，排盐效应的强弱主要由反应的物质供给量决定，甲烷气体的供给量越多排盐效应

3、越强。受排盐效应影响的六种主要离子(K十、Na+、ca2+、M92+、SO。。、C1一)中，Na+、ca2+离子浓度变化较大，K+变化最小。使用电阻法对二氧化碳水合物的成核过程分析发现，水合物成核过程会引起体系内电阻增大。阻抗与温度、成核速率有如下关系：Ffl—I，△n：—R-(a—T+b)。、’Vo，(z)此外，在二氧化碳水合物成核过程研究中发现形成水合物的水分子具有记忆效应，在相同实验条件下使用同一分水样反复生成水合物时反应的诱导时间越来越短。关键词：水合物动力学；多子L介质体系；排盐效应；电阻法；成核过程海洋天然气水合物动力学模拟实验研究

4、0前言选题依据天然气水合物是由天然气和水在一定的温度、压力条件下生成的一种非化学计量型笼形晶体。在天然气水合物中，水分子通过氢键作用形成具有一定尺寸大小空穴的晶格主体，较小的气体分子被包容在空穴中，从而形成外观类似冰的固体。当发现在油气工业中输气管道的堵塞是由于管道内部产生了水合物时，天然气水合物的研究就进入了科学家的视野。目前，油气工业普遍采用的是加入热力学抑制剂改变水合物的热力学稳定条件的方法来抑制水合物在管道中的形成。但是随着研究的深入，科学家们发现动力学抑制剂具有用量少、效率高的特点，既环保又经济。因此，天然气水合物动力学的研究逐渐成为

5、近年来研究的热点。随着传统能源逐渐减少，人类对非传统型气体能源的需求越来越大。截至2002年底，全球已在海洋中发现气体水合物85处⋯。通过研究发现，天然气水合物具有能量密度高、分布广、规模大、埋藏浅、成藏物化条件优越等特点。保守估计，海洋天然气水合物的资源量比现有的煤炭石油等资源量的总和还要多。另一方面，天然气水合物对全球变化和碳循环具潜在影响，水合物的主要客体成分一甲烷在导致全球气候变暖方面，所起的作用比二氧化碳要大lO一20倍。如何能够安全有效的利用天然气水合物资源成为科学研究的又一个热点。模拟实验作为水合物研究中的一项主要手段在各国都被广

6、泛应用，既可以减少风险又节约资金。以往的水合物研究大都集中在纯溶液一气体体系内，这主要服务于油气工业，解决天然气储运方面的一些问题。现在，越来越多的国家将海洋天然气水合物作为一种新型能源进行研究。我们知道，海洋天然气水合物大部分是存在于海底的多孔沉积物中，多孔介质的存在对水合物的生成、稳定存在是有显著影响的。因此，掌握多孔介质中水合物动力学特性可以为勘探开发天然气水合物资源提供良好的技术支持。海洋天然气球台钫魂女学模数实验研究硪究意义海洋天然气永合秘是一种潜在豹、洁净的毹源，世界各国纷纷投入巨大的人力、财力对其进行研究，以期能早日加以利用。海洋

7、天然气水合物由于其特殊的富存环境，对其样品的采集花费比较大。如果贸然制定计划，很有可能会遭受巨大的经济损失。另外，天然气水合物赋存在地球浅层，极不稳定，温压的变化便会导致其分解。甲烷是天然气水合物重要的组分，甲烷水合物的分勰导致全球域滠数十倍，乃歪数百镪，翔果对嚣采手段运用不当，则蠢霹§§馒海底大攫荦烷释放到大气中，扶嚣产生灾难经黪结聚哪。扶默上嚣方褥都胃戬看趣，在开采和乖j羯海洋天然气求合物之蓠，都必须对其襻认真的研究，箭定周密晌计翔。因此，水舍物模叛实验就有着不可替代的律丽。在模拟实验的众多研究内容中，本次研究选择了甲烷水合物在多孔介质中的

8、动力学研究。天然气水合物的热力学研究到80年代已经达到了相当成熟的程度，各国科学家相继建立了比较成熟的水合物生成条件的热力学模型f3l。照麓硬究的深入