褐煤CO2气化机理的研究

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1、中图分类号：TQ531.2论文编号：2017304036UDC：密级：公开硕士学位论文褐煤CO2气化机理的研究作者姓名：李安琪学科名称：化学工程与技术研究方向：煤化工新技术及下游产品开发学习单位：华北理工大学学制:2.5年提交日期:2017年11月30日申请学位类别：工学硕士导师姓名：李光跃副教授单位：华北理工大学化学工程学院论文评阅人：匿名单位：匿名单位：论文答辩日期：2018年3月4日答辩委员会主席：琚行松教授关键词：CO2气化；褐煤；机理；活性反应力场；气体产物唐山华北理工大学2018年3月TheStudyofGasificationMechanismofLign

2、iteinCO2AtmosphereDissertationSubmittedtoNorthChinaUniversityofScienceandTechnologyinpartialfulfillmentoftherequirementforthedegreeofMasterofScienceinEngineeringbyLiAnqi(ChemicalEngineeringandTechnology)Supervisor:LiGuangyueMarch,2018独创性说明本人郑重声明：所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特

3、别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得华北理工大学以外其他教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。论文作者签名：日期：2017年3月9日关于论文使用授权的说明本人完全了解华北理工大学有关保留、使用学位论文的规定，即：已获学位的研究生必须按学校规定提交学位论文，学校有权保留、送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅；学校可以将学位论文的全部或部分内容采用影印、缩印或编入有关数据库进行公开、检索和交流。作者和导师同意论文公开及网上交流的时间：□自授予学位之

4、日起□自年月日起作者签名：导师签名：签字日期：2017年3月9日签字日期：2017年3月9日摘要CO2气化技术是提高低品质褐煤利用率以及减少CO2排放的重要途径。褐煤CO2气化过程的反应机理很难用实验的方法从微观上解释。使用基于活性反应力场（Reactiveforcefield，ReaxFF）的分子动力学方法模拟褐煤CO2气化过程，分析气化过程中产生的自由基以及相关的基元反应，可以获得形成CO、CH4、H2的形成机理。利用Wolfrum提出的褐煤模型为初始结构单元构建了褐煤的CO2气化模型和热解模型，使用ReaxFF方法将上述模型在3000K下模拟1ns。然后利用C++

5、程序对模拟轨线进行处理。结果表明，CO2可以与褐煤发生反应，使产物中CO、CH4和H2的含量升高，这与先前的研究结论一致。在褐煤CO2气化过程中，链状C自由基和CO2发生反应，生成自由基中间体Rn-CO2、Rn-O-C-O以及Rn-O结构，自由基中间体进一步裂解、反应形成CO。其中Rn-O以及Rn-O-C-O结构是形成CO的重要前驱体。CO2气化过程中，甲烷是由甲基和活泼氢原子结合形成的。甲基自由基来源于煤结构本身的甲氧基，以及裂解形成的含有甲基的链状自由基。氢气主要是由游离的H原子相互结合，或者游离的H原子和其他结构上的活性H原子结合形成的。对于热解过程，游离的H原子

6、主要是由链状自由基上的亚甲基以及甲基上的H脱落形成的，而在CO2气化过程中会有大量的COH自由基形成，COH自由基间接提高了CO2气化过程中活泼H原子的浓度，从而促进了甲烷以及氢气的形成。从分子水平上解释了褐煤在CO2气化过程中主要气体产物的形成机理，为研究CO2气化提供了理论基础。图31幅；表2个；参51篇。关键词：CO2气化；褐煤；机理；活性反应力场；气体产物分类号：TQ530.2-I-AbstractGasificationwithCO2asthegasifyingagentisanimportanttechnologytoimprovetheutilizatio

7、noflow-rankligniteandreduceCO2emissions.TheCO2gasificationprocessofligniteisdifficulttoexplainthemechanismofCO2gasificationatthemolecularlevelbyusingexperimentalone.Hence,performingsimulationstheCO2gasificationprocessoflignitebyusingthemoleculardynamicsbasedonthereactivef