UV_氯高级氧化技术处理内分泌干扰素泼尼松龙

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1、学校代号10532学号S151100951分类号密级硕士学位论文UV/氯高级氧化技术处理内分泌干扰素泼尼松龙学位申请人姓名何群英培养单位化学化工学院导师姓名及职称罗胜联教授学科专业分析化学研究方向水污染控制技术论文提交日期2018年5月10日学校代号：10532学号：S151100951密级：湖南大学硕士学位论文UV/氯高级氧化技术处理内分泌干扰素泼尼松龙学位申请人姓名：何群英导师姓名及职称：罗胜联教授培养单位：化学化工学院专业名称：分析化学论文提交日期：2018年5月10日论文答辩日期：2018年5月26日答辩委员会

2、主席：向建南教授TreatmentofEndocrineDisruptorPrednisolonebyUV/ChlorineAdvancedOxidationProcessByHEQunyingB.E.(HunanNormalUniversity)2015AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofScienceinAnalyticalChemistryintheGraduateSchoolofHunanUniv

3、ersitySupervisorProfessorLuoShenglianMay,2018硕士学位论文摘要泼尼松龙（PDNN）在传统氯处理过程中降解效果不佳，且残留的PDNN对水生动物（鱼、水蚤等）具有潜在的生态毒性，故本课题采用了UV/氯高级氧化技术（UV/Cl）用于水体中PDNN处理。综合探究了UV/Cl降解PDNN过程，主要分为动力学、环境因素、降解机理和毒性评估四个板块，具体研究结果如下：（1）动力学板块：确定了UV/Cl过程中最优氯剂量为100μM，当氯剂量低于100μM时，氯浓度增加会促进PDNN降解，高于

4、100μM时则呈现抑制作用。从四种降解方式（UV/Cl、UV/H2O2、UV和氯）处理PDNN中发现UV/Cl降解效果最佳且具有最低的EE/OT（单位体积污水中去除单位数量级浓度PDNN所需电能），这说明UV/Cl具有潜在的市场应用前景。在UV/Cl体系中，通过叔丁醇（tBuOH）猝灭自由基确定了活性氯物种（RCS）和羟基自由基（•OH）参与PDNN降解。此外，通过竞争动力学实验确定了•OH与PDNN反应的二级速率常数（1.10×109M−1s−1）及•OH、RCS对PDNN降解的相对贡献率（17.84％和6.21％）

5、。（2）环境因素：pH（4.0~10.0）对UV/Cl降解PDNN的影响可以忽略，而阴离子（Cl−、Br−、HCO−2−+3和SO4）、NH4和富里酸（FA）均会抑制PDNN降解；与其他两种水样（超纯水和磷酸缓冲溶液）进行对比，发现模拟尿液中PDNN的降解效果最差，这表明若以尿液作为去除残余药物的水环境，需综合考虑尿液中的组分的影响。（3）降解机理和毒性评估：基于PDNN的前沿轨道计算和HPLC-ESI-tqMS的分析结果提出了PDNN在UV/Cl中可能的降解途径，主要涉及α，β-不饱和酮处C1或C5的自由基加成、C1

6、7侧链的光降解和C11的夺氢反应，确定α，β-不饱和酮为PDNN的主要反应活性位点。此外，费氏弧菌的急性毒性实验和ECOSAR软件的生态毒性模拟分别评估了UV/Cl降解PDNN的过程及其产物，发现UV/Cl能有效且安全的降解PDNN，而且从中我们可以通过严格控制降解时间来避免毒性中间产物（TP396（TP396-C1Cl和TP396-C5Cl）和TP414-C1Cl-C5OH）的产生。关键词：泼尼松龙；高级氧化技术；UV/氯；降解动力学；降解机理；毒性评估IIUV/氯高级氧化技术处理内分泌干扰素泼尼松龙Abstract

7、Prednisolone(PDNN)waspoorlyeliminatedbythetraditionalchlorinetreatment,andtheresidualPDNNhaspotentialecotoxicitytoaquaticfauna(fish,daphnia,etc.),thus,UV/chlorineadvancedoxidationtechnology(UV/Cl)wasappliedtodegradedPDNN.ThedegradationofPDNNbyUV/Clwascomprehensi

8、velyexploredandthestudywasdividedintofoursections,includingkinetics,environmentalfactors,degradationmechanism,andtoxicityassessment.Theresultsaresummarizedasfollows:(