基于铁锰氧化物处理含铊废水的研究

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1、分类号：密级：学校代码：11078保密日期：学号：2111505007保密期限：广州大学学位论文（终稿）铁锰氧化物处理含铊废水研究黎秀菀学科专业（领域）：化学研究方向：有机化学论文答辩日期：2018年5月30号指导教师（签名）：答辩委员会主席（签名）：答辩委员会委员（签名）：广州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在

2、文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：2018年月日广州大学学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解广州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属广州大学。学校有权保留并向国家主管部门或其指定机构送交论文的电子版和纸质版，允许学位论文被检索、查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印、数字化或其他手段保存、汇编学位论文。（保密论文保密期满后，适用本声明）本人电子文档的内容和纸质论文的内容相

3、一致。本学位论文属于：保密，在年解密后适用本授权书。不保密。（请在以上相应方框内打“√”）学位论文作者签名：日期：2018年月日导师签名：日期：2018年月日广州大学硕士学位论文铁锰氧化物处理含铊废水研究专业：有机化学硕士生：黎秀菀指导教师：张平教授摘要铊是一种毒害重金属元素，在我国和许多欧美国家都是优先防控的重金属污染物之一。近年来，我国突发性铊污染事件时有发生，水体铊污染形势严峻，寻求一种高效、快速、安全的废水除铊技术有着现实意义。基于吸附技术的高效性和易操作性，研究和开发具有吸附量大、吸附速率快、对重

4、金属离子具有选择性吸附、易分离、重复利用率高、制备简单、对环境无污染的吸附材料是该领域的研究热点。铁锰基金属氧化物具有良好的孔隙结构和较大的比表面积，是优良的重金属吸附剂，具有较好的除铊效能与潜力。基于此，本研究针对铁锰氧化物通过不同的改性方法制备出高效的除铊吸附剂，探究铁锰基吸附剂去除废水中铊的影响因素、效能优化及界面反应机理。首先，研究了Fe-Mn二元氧化物深度除铊的效能与机理。采用氧化还原沉淀法合成Fe-Mn二元氧化物吸附剂，研究讨论了吸附剂投加量、反应时间、溶液初始pH、离子强度与共存络合物等影响因素对

5、Fe-Mn二元氧化物吸附铊性能的影响。结果表明，在初始铊浓度为10mg/L、溶液初始pH=10时，吸附剂对铊的去除速率随投加量的增加而增大，当吸附剂投加量为0.50g/L，对铊的吸附量为19.90mg/g，去除率达99.49%。溶液初始pH大于5时，随着溶液pH的升高，吸附剂对铊的去除率几乎不变。随着离子强度和络合物浓度增大，吸附剂对铊的吸附效果有轻微的影响。Fe-Mn二元氧化物对铊的吸附动力学过程可以用准二级动力学方程很好地描述。等温吸附适用Langmuir模型。温度为298K时，Fe-Mn二元氧化物对铊的最

6、大饱和吸附量达到197.63mg/g。通过对热力学参数的分析验证了Fe-Mn二元氧化物对铊的吸附过程是自发的吸热过程。通过SEM-EDS、XRD、FT-IR、XPS等表征手段对吸附材料进行表征，分析表明，Fe-Mn二元氧1广州大学硕士学位论文化物在吸附铊的过程中存在着物理吸附与化学氧化作用的过程。其次研究了纳米四氧化三铁(Fe3O4)除铊的效能、机理与再生规律。通过水热沉淀法制备了纳米Fe3O4，考察了Fe3O4对铊的可逆吸附-脱附特性与机理，探究基于纳米Fe3O4的铊去除与回收的技术原理。研究表明，在pH大于

7、11.0的碱性条件下，吸附剂能快速有效地去除Tl，而在pH值低于3.0的酸性条件下，铊又能从吸附剂中快速有效地洗脱出来。Fe3O4的饱和磁化强度为54.70emu/g，通过外加磁场作用使吸附剂在溶液中获得快速有效地分离。吸附后的吸附剂分别进行10、12.5和25倍的脱附浓缩后，洗脱液中Tl浓度分别为90.01、112.60和202.40mg/L。纳米Fe3O4颗粒独特的吸附-脱附特性，使得Tl的去除和回收可以稳定、高效地重复进行，而不存在明显的吸附剂损失，表明纳米Fe3O4对铊的可逆吸附-脱附工艺是一种很有应用

8、前景的技术。二氧化锰对重金属具有优越的吸附性能，但其粒径较小，导致固液分离困难。为了解决二氧化锰不易实现固液分离的问题，构建了以磁铁矿渣（主要成分Fe3O4）为核心，表面包覆MnO2涂层形成分层的核-壳结构的吸附剂（MnO2@磁铁矿渣），用于去除和回收废水中的铊。实验表明，在其他条件相同情况下，铊初始浓度为300mg/L时，常温法制备的吸附剂平衡吸附容量为55.25mg/g，水热制备的