纳米四氧化三铁多相UV-Fenton体系羟基自由基浓度的调控机制

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1、分类号：密级：UDC：学号：407427215001南昌大学硕士研究生学位论文纳米四氧化三铁多相UV-Fenton体系羟基自由基浓度的调控机制RegulationMechanismofHydroxylRadicalConcentrationinHeterogeneousUV-FentonSystemCatalyzedbyFe3O4MagneticNanoparticles戴慧旺培养单位（院、系）：资源环境与化工学院指导教师姓名、职称：陈建新副教授申请学位的学科门类：工学学科专业名称：环境科学与工程论文答辩日期：2018年5月28日答辩委员会主席：评阅人：2018年月日摘

2、要摘要多相UV-Fenton体系能产生具有强氧化性的活性氧自由基-羟基自由基（•OH）。研究多相UV-Fenton体系•OH的生成及消耗对于深入探究有机污染物的降解机理和反应途径具有非常重要的意义。本文以纳米四氧化三铁为催化剂，比较了乙酸根、丙二酸根、草酸根、柠檬酸根和乙二胺四乙酸根对多相UV-Fenton降解染料橙II的影响，探究了有机羧酸根对•OH生成浓度的调控机制。同时分别在以四氧化三铁和铁离子为催化剂的UV-Fenton体系中比较并筛选出适合•OH定量分析方法的淬灭剂。得出以下主要研究结论：1.发现了草酸根、乙二胺四乙酸根能显著地提高多相UV-Fenton体系中

3、橙II的降解效率。二者增效下的最适浓度分别为0.4和0.2mmol/L。且当二者为该相应浓度时，橙II完全脱色所用时间均从60min缩短至30min。草酸根的最佳增效条件为：pH值为2~3，H2O2浓度10mmol/L，染料浓度0.1~0.2mmol/L，催化剂用量0.50~1.00g/L，入射光波长254nm。2.探明了有机酸羧根对多相UV-Fenton体系中•OH生成浓度的调控机制。草酸根和乙二胺四乙酸根通过与铁氧化物表面的铁络合后增加溶液中的铁溶出，在紫外光的照射下加速铁在液相中的氧化还原循环，从而促进过氧化氢分解和•OH的生成，最终显著地促进橙II的降解。3.对

4、比了不同醇对UV-Fenton体系•OH淬灭效率的影响。一元醇对•OH淬灭能力为叔丁醇>异丙醇>乙醇>正丙醇>正丁醇>甲醇；多元醇随链长和羟基数量的增加，对•OH的淬灭能力增强；丙三醇在多相及均相UV-Fenton体系中，能高效稳定地淬灭•OH，降低体系中•OH的浓度，是一种高效的•OH淬灭剂。关键词：有机羧酸根；纳米四氧化三铁；多相UV-Fenton；羟基自由基；淬灭剂IABSTRACTABSTRACTHydroxylradical(•OH)isakindofreactiveoxygenspecies,ithasstrongoxidazingabilityandcan

5、begeneratedinheterogeneousUV-Fentonsystem.Forinvestigatingthedegradationmechanismandpathwayoforganiccontaminants,itisofgreatinteresttostudythegenerationandconsumptionof•OHinheterogeneousUV-Fentonsystem.Inthisdissertation,Fe3O4MNPswasusedascatalyst,theeffectsofacetate,malonate,oxalate,cit

6、rateandEDTAonthedegradationofOrangeIIinheterogeneousUV-Fentonsystemwerestudied,theregulationmechanismofcarboxylateligandson•OHconcentrationwasinvestigated.Meanwhile,thescavengingefficienciesofalcoholson•OHwerecomparedinheterogeneousandhomogeneousUV-FentonsystemsbyusingFe3O4andfreeironion

7、sascatalyst.Andthescavengerswhichsuitableforquantitativeanalysisof•OHwerescreenedout.Themainoriginalconclusionsoftheworkaredrawnasfollowingparts.1.InheterogeneousUV-Fentonsystem,itwasfoundthatthedegradationrateofOrangeIIwassignificantlypromotedbyadditionofoxalateandEDTA.T