聚羟基烷酸酯嵌段共聚物复合抗菌材料的制备及性能研究

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1、暨南大学硕士学位论文题名（中英对照）：聚羟基烷酸酯嵌段共聚物复合抗菌材料的制备及性能研究PreparationandAntimicrobialActivityofPolyhydroxyalkanoateBlockCopolymerbasedAntibacterialComplexes作者姓名：胡伟指导教师姓名及学位、职称：谭绍早，博士，教授学科、专业名称：应用化学学位类型：学术学位论文提交日期：2018年4月论文答辩日期：2018年6月8日答辩委员会主席：论文评阅人：学位授予单位和日期：暨南大学硕士学位论文摘要随着生物材料

2、使用领域不断拓展，生物材料相关感染的发病率逐年增高，已成为现代医学的一个主要问题。感染难以控制的根源是粘附细菌的不断增殖形成细菌生物膜，目前单功能防粘型抑菌表面、杀菌表面及释放型抗菌表面可有效预防短期细菌粘附引发的感染，但对细菌长期粘附及增殖却束手无策。双功能或多功能抗菌表面的构建是抗菌材料开发的关键。聚[(3-羟基丁酸酯)-co-(3-羟基戊酸酯)](PHBV)是一种由微生物在非平衡条件下发酵合成的作为能量和碳储存在细胞内的热塑性脂肪族聚酯，具有良好的生物相容性和生物降解性，但强疏水性、易脆及生物惰性等缺点极大地限制了其

3、在生物医学领域的广泛应用。有鉴于此，本文选用生物相容PEG为亲水段，合成PEG-PHBV-PEG两亲三嵌段共聚物，以此为基材复合纳米抗菌剂，制备了抑菌-杀菌双活性组分抗菌材料。主要进行的研究内容如下：首先，设计和合成了PEG-PHBV-PEG两亲性三嵌段共聚物。研究结果表明：醇解法制备的PHBV-diol的分子量随醇解反应时间延长呈下降趋势，分子量分布较窄，多分散系数介于1.1~1.6。扩链反应制备的PEG-PHBV-PEG嵌段共聚物的分子量随PHBV-diol和PEG段的分子量以及PEG与PHBV-diol投料比的增加呈

4、上升趋势。共聚物中PHBV与PEG段的结晶互为影响，可能存在以一相为主的共晶结构。三嵌段共聚物中PHBV段的热降解起始温度比原料PHBV高。PEG-PHBV-PEG嵌段共聚物在0.25mg/mL时自组装为棒状胶束，其水溶液中的临界胶束浓度CMC约为1.05×10-3g/L。其次，采用溶剂挥发法，将PEG-PHBV-PEG两亲性三嵌段共聚物与不同质量分数(5wt%、10wt%)的ZnONPs和Ag-ZnONPs复合，制备纳米复合抗菌材料。研究表明，复合材料中的ZnO和Ag-ZnO影响PHBV片段微晶的生长，明显降低PHBV段

5、的热降解温度。Ag-ZnO呈棒状，均匀分散于PEG-PHBV-PEG嵌段共聚物表面孔洞。采用选择性溶剂处理，复合材料则自组装形成大小不一、形状不同的胶束。50mg/L的嵌段共聚物-Ag/ZnO及嵌段共聚物-ZnO纳米复合材料对ATDC5细胞活性及增殖无显著影响，对大肠杆菌(E.coli)和金黄色葡萄球菌(S.aureus)均显示良好的抗菌性，杀菌率达到92%以上，且对E.coli表现更加敏感。最后，采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯，异氰酸酯化，与嵌段共聚物反应，合成了嵌段共聚物接枝氧化石墨烯。结果表明：嵌段共聚物接

6、枝于GO层间及表面，导致GO层间距增大，GO的有序结构出现一定程度混乱，但嵌段共聚物呈非晶态。关键词：PHBV，嵌段共聚物，纳米复合材料，抗菌活性，生物相容性I暨南大学硕士学位论文AbstractBiomaterial-relatedinfectionhasbecomeamajorprobleminthemodernmedicinebecausetheincidenceoftheinfectionhasbeenincreasingwiththewideuseofbiomaterialsyearbyyear.Theinfec

7、tionisuncontrollableoncetheadheredbacterialproliferateandformabiofilm.Thesoleantibacterial,bactericidalsurfaces,orbacterialremovesurfacescaneffectivelypreventinfectionscausedbyshort-termbacterialadhesion,butfailinlongtermadhesionandproliferationofbacterial.Dual-or

8、multi-functionalantibacterialsurfacesisthekeytothedevelopmentofantimicrobialmaterials.Poly[(3-hydroxybutyrate)-co-(3-hydroxyvalerate)](PHBV)areafamilyof