自然水体生物膜_沉积物对氧氟沙星的吸附特征

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1、自然水体生物膜/沉积物对氧氟沙星的吸附特征Thesorptioncharacteristicsofofloxacinontobiofilms/sedimentsfromnaturalwaters作者姓名：张利文专业名称：环境科学研究方向：环境化学指导教师：董德明教授学位类别：理学博士培养单位：环境与资源学院论文答辩日期：2018年5月30日授予学位日期：年月日答辩委员会组成：姓名职称工作单位主席袁星教授东北师范大学环境学院委员王国平研究员中国科学院东北地理与农业生态研究所花修艺教授吉林大学环境与资源学院刘淼教授吉林大学环境与资源学院康春莉教授吉林大学环境与资源学院自

2、然水体生物膜/沉积物对氧氟沙星的吸附特征摘要抗生素被广泛的应用于人类及动物的传染病治疗，同时也在畜牧业、农业和水产养殖中被用作生长促进剂。抗生素在投入使用后，不能完全被受体吸收和代谢，致使部分抗生素会释放到环境中。进入水环境的抗生素会对水生生物产生潜在危害，增加抗性基因的传播，最终将影响人的健康。因此，抗生素在水环境中迁移转化特征的研究成为环境领域的研究热点。沉积物是水环境中物质迁移转化过程的基础，暴露在水环境中的沉积物可迅速地被微生物占据，微生物与沉积物表面接触，并分泌胞外聚合物（EPS），逐渐形成生物膜。通常认为，生物膜可吸附和降解某些有机污染物，因此沉积物表面

3、生长生物膜将影响原始沉积物对有机污染物的吸附和降解特征。然而，生物膜是否对抗生素在水-沉积物体系中的吸附和降解产生影响还有待验证。基于上述研究背景，本研究选取氧氟沙星（OFL）作为抗生素的代表进行研究。OFL的大量使用和排放，使其在水环境中呈现出假持久性。由于不易发生水解和挥发，水相中OFL的减少主要通过吸附和降解，且现有研究认为吸附是控制有机污染物迁移转化的关键。因此，本文着重研究了OFL在水-生物膜/沉积物体系中的吸附特征，并初步分析了吸附对OFL降解的影响。首先，本研究对荧光分光光度法测定水样中OFL含量的方法进行了优化，确定了OFL的测定方法，为后续研究中准

4、确快速的测定OFL含量奠定了基础。其次，本研究利用原始生物膜和去除EPS的生物膜进行批量吸附实验，并结合不同生物膜样品理化性质的差异以及EPS与OFL的作用方式，分析生物膜吸附OFL的机制。在了解生物膜对OFL吸附机制的基础上，本研究利用原始沉积物和生物膜/沉积物共存固相进行批量吸附实验，并结合生物膜生长前后沉积物理化性质的变化，分析生物膜对沉积物吸附OFL的影响机制。最后，本研究构建了OFL迁移转化模拟体系，旨在研究吸附作用存在时，OFL在水-沉积物和水-生物膜/沉积物体系中的降解行为，并确定了OFL在沉积物和生物膜/沉积物共存固相上的吸附量对相应体系水相中OFL

5、减少总量的贡献。在对OFL测定方法的优化研究中发现：OFL具有荧光性，可采用荧光分光光度计在20℃、pH=7条件下，测定激发波长为293nm时OFL溶液的荧光发I射光谱，确定其荧光峰的荧光强度，并采用基质标线确定OFL的浓度。该方法操作简单、快速，适用于实验室内研究OFL迁移转化批量样品的测定。在对生物膜吸附OFL的研究中发现：EPS可与OFL形成EPS-OFL复合物，限制OFL向生物膜内部扩散，致使吸附发生在生物膜外层的EPS中，且EPS可对吸附过程中存在的线性分配作用和非线性Langmuir吸附产生影响。去除EPS的生物膜样品对OFL的线性分配系数是原始生物膜的

6、1.0-8.2倍，表明EPS可以限制OFL在生物膜中的线性分配作用。此外，去除EPS可影响生物膜吸附OFL的阳离子交换作用和氢键作用，从而影响生物膜对OFL的非线性Langmuir吸附。总之，EPS限制了生物膜对OFL的吸附。在对生物膜和生物膜/沉积物共存固相吸附OFL的研究中发现：经过30天和45天的培养，生物膜的生长使得OFL在沉积物中的线性分配作用降低了50%和60%，而非线性Langmuir吸附能力增强了1.69和2.04倍。这主要是由于生物膜的存在改变了OFL在原始沉积物中的线性分配作用方式和阳离子交换作用等非线性Langmuir吸附作用，这两种吸附机制的

7、共同作用导致生物膜生长前后的吸附等温线存在交点。在对吸附作用存在时OFL在水-沉积物和水-生物膜/沉积物体系中迁移转化特征的研究中发现：吸附和光降解作用存在时，生物膜的生长可影响水相中DOM的组分和含量，同时改变了沉积物对OFL的吸附特征，使得水-生物膜/沉积物体系水相中OFL减少的速率是水-沉积物体系的1.5倍；当吸附和生物降解作用存在时，生物膜通过吸附作用降低了OFL的生物利用度，同时生物膜中的EPS可作为微生物的碳源，降低微生物对OFL的降解速率，使得水-生物膜/沉积物体系水相中OFL减少的速率是水-沉积物体系的80%。总之，生物膜可通过影响吸附作用对OF