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时间:2019-05-16
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1、——————————————————————————具有N型大π共轭结构的有机光伏材料的合成及应用——————————————————————————SynthesisandApplicationofOrganicPhotovoltaicMaterialswithNtypeLargeπ-conjugatedStructure——————————————————————————作者姓名:苗洋专业名称:有机化学研究方向:功能有机材料指导教师:王悦教授学位类别:理学博士培养单位:化学学院论文答辩日期:2018年05月27日授予学位日期:年月日论文评阅人:答
2、辩委员会组成:姓名职称工作单位姓名职称工作单位盲审专家正高级上海交通大学主席闫东航研究员长春应化所盲审专家副高级清华大学委员王利祥研究员长春应化所盲审专家正高级中科院化学所韩艳春研究员长春应化所谢志元研究员长春应化所张红雨教授吉林大学摘要论文题目:具有N型大π共轭结构的有机光伏材料的合成及应用作者:苗洋指导教师:王悦教授专业:有机化学摘要近年来,有机太阳能电池以其材料结构多样、器件加工过程可控、器件质轻柔软以及可大面积低成本印刷等优点受到了研究者的广泛专注。通过对材料的协同优化、活性层形貌的控制和器件工艺的改善,单异质结有机太阳能电池器件的光电转换效
3、率已经超过了13%。不过要达到真正的实际商品化应用,有机太阳能电池还需要在材料(包括活性层材料,界面材料和电极材料等)、器件工艺、器件寿命等多个方面进行更加深入系统的研究与探索。早期的有机太阳能电池的研究着重在P型给体材料的设计上面,通过对给体材料的设计合成,以及器件形貌和机理等方面的深入研究,有机太阳能电池取得了一系列的进展。与P型材料相比,N型材料由于具有更好的电子迁移率和亲和力,更适合于用作受体材料和阴极界面材料。然而,N型材料在很长一段时间里都受限于富勒烯及其衍生物(如PC61BM和PC71BM等),这主要是归因于其优良的电子迁移率、各向同性
4、的电荷传输性质和大的电子亲和力。但是富勒烯类材料也存在其明显的不足,例如在可见光谱范围内不良的吸收,有限的能级结构可调性和形态不稳定性,以及其昂贵的造价都限制了有机太阳能电池的进一步发展和应用。因此,设计具有N型大π共轭结构的有机光伏材料对有机太阳能电池的发展意义重大。1.第二章中,我们以蒽并噻二唑-4,11-二酮骨架作为N型共轭中心,并分别使用吡啶盐和季铵盐封端的1,2,3-三己氧基苯为极性末端,设计并合成了两种水/醇溶性的两亲性有机小分子PBATD和TBATD。并将两种分子作为阴极界面材料应用到正式的有机太阳能电池器件中。由于其共轭骨架的强电子亲
5、和性和低LUMO(最低未占分子轨道)能级对电子在阴极界面处的传输具有促进作用,因此两个分子都能够显著地提升器件的光伏性能。此外,通过对两种具有不同离子盐末端的界面材料进行系统I吉林大学博士学位论文的比较,发现具有季铵盐末端的TBATD表现出更好的界面修饰能力。并且TBATD分子修饰的PCDTBT:PC71BM器件得到了0.93V的开路电压(Voc)和7.26%的能量转换效率(PCE)。这在同活性层的有机太阳能电池中都是较高值。且两种材料在提高器件Voc的方面表现突出。通过对阴极界面处界面偶极和阴极功函数(WF)的研究,我们发现较大的界面偶极和较低的W
6、F是导致TBATD修饰的器件具有较大Voc的主要原因。我们的工作不仅得到了两种高效的阴极界面材料,还发现对末端离子盐的调控是一种调节阴极界面材料性能的有效途径,这为未来设计具有较高Voc的有机太阳能电池提供了有用信息。2.在第三章中,我们同样以蒽并杂环骨架为共轭中心,并通过改变共轭中心的杂环种类和在骨架上添加柔性侧链得到了三种具有N型大π共轭结构的化合物。我们对三种化合物进行了紫外-可见吸收光谱、TGA和电化学测试。发现三种化合物在可见光区都有较好的吸收,热力学上有较好的稳定性,且在能级结构上同P3HT和PC61BM匹配。将三种化合物分别作为第三组分
7、添加到P3HT:PC61BM器件中,由于第三组分同P3HT和PC61BM之间匹配的能级结构,给受体间电荷传输过程中的的电势损失得到减小,因此有效地提升了器件的Voc。通过对比器件的性能发现,在蒽并吡嗪共轭中心添加了柔性侧链的APOSi-PDI添加的三元太阳能电池器件性能最佳。通过AFM测试发现,这主要是由于APOSi-PDI的添加,有效地提高了P3HT的结晶度,器件中给受体之间的相分离尺寸变大,使得电荷的传输和收集效率得到了提升,进而使得该器件获得较高的Jsc和FF,从而得到了4.11%的最佳能量转换效率。3.在第四章中,我们基于知名的苯并双环戊二烯
8、噻吩(IDT)设计了具有N型大π共轭结构的杂环骨架,并以其为共轭中心构建了阴极界面材料。我们通过在IDT骨架
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