光催化剂的表_界面调控及其性能研究

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1、分类号：O59单位代码：10183研究生学号：2015321031密级：公开研光催化剂的表/吉林大学界面调博士学位论文控及其性能研究朱玉坤朱玉坤2018年5月吉林大学—————————————————————光催化剂的表/界面调控及其性能研究—————————————————————Surfaceandinterfaceengineeringofsemiconductorstowardhighlyefficientphotocatalysis————————————作者姓名：朱玉坤专业名称：应用物理研究方向：光电催化分解水指导

2、教师：韩炜教授学位类别：理学博士培养单位：物理学院论文答辩日期：2018年5月23日授予学位日期：年月日答辩委员会组成：姓名职称工作单位主席汪尔康院士中国科学院长春应用化学研究所委员朱广山教授东北师范大学彭增辉研究员中国科学院光学精密机械与物理研究所刘冰冰教授吉林大学贺天民教授吉林大学未经本论文作者的书面授权，依法收存和保管本论文书面版本、电子版本的任何单位和个人，均不得对本论文的全部或部分内容进行任何形式的复制、修改、发行、出租、改编等有碍作者著作权的商业性使用（但纯学术性使用不在此限）。否则，应承担侵权的法律责任。吉林大学

3、博士(或硕士)学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交学位论文，是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》投稿声明研究生院：本人同意《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》出版章程的内容，愿意将本人的学位论文委托研究生院向中国学术期刊（光盘版）电子杂志社的《中国优秀

4、博硕士学位论文全文数据库》投稿，希望《中国优秀博硕士学位论文全文数据库》给予出版，并同意在《中国博硕士学位论文评价数据库》和CNKI系列数据库中使用，同意按章程规定享受相关权益。论文级别：□硕士□√博士学科专业：应用物理论文题目：光催化剂的表/界面调控及其性能研究作者签名：指导教师签名：年月日作者联系地址（邮编）：吉林省长春市前进大街2699号吉林大学，130012作者联系电话：13969843659摘要摘要光催化剂的表/界面调控及其性能研究当今社会的能源和环境问题日趋突出，严重制约着经济的快速发展，而基于半导体的光催化技术可

5、实现由清洁的太阳能到化学能的转化，有望成为解决能源与环境问题的有效方法。我们可以通过光催化过程实现水到洁净氢能的生产、CO2到高附加值燃料的还原以及环境污染物的去除等。其中，通过光（电）催化分解水制备氢气和氧气来转化和利用太阳能是当前社会将太阳能转化为可利用能源的最有效选择之一。根据光催化的基本原理，如何拓宽光催化剂对光的吸收范围、如何提高光生电荷的有效分离和快速传输以及如何降低表面反应的过电位是光催化研究领域存在的三个重要的科学问题。根据以上三个影响因素，对光催化材料进行表/界面调控是提高其性能的有效策略。基于对光催化剂的表

6、/界面调控，本文分别从光电催化水氧化和光解水制氢两方面内容进行研究。1.我们使用一种简单快速的电沉积合成方法，制备出NiFe-LDH表面改性的α-Fe2O3光阳极具有显著增强的光电催化水氧化性能。其中，α-Fe2O3/Ni0.5Fe0.5-LDH电极在1.23Vvs.RHE偏压下的光电流密度是裸α-Fe2O3电极的3倍，并且制备出的电极都具有非常好的稳定性。电化学阻抗谱和莫特-肖特基测试表明，α-Fe2O3/NiFe-LDH电极的光电催化性能的显著提升归因于电极/电解液界面处电荷转移电阻的降低以及电极中载流子浓度的提高。因此在

7、光阳极表面修饰NiFe-LDH是一种提高光电催化活性的有效策略。2.我们通过晶种诱导水热法制备出{010}和{110}晶面暴露的BiVO4晶体薄膜，进而通过快速电沉积法制备了三维BiVO4/Fe基(Ni1-xFex和Co1-xFex)-LDH界面异质结构光阳极，用作光电催化水氧化产氧反应。采用表界面调控的策略，制得的BiVO4/Fe基-LDH光阳极相比于裸BiVO4电极，其光电化学性能得到了明显地提升。其中，相比于裸BiVO4电极，BiVO4/Ni0.5Fe0.5-LDH的光电流密度是其4倍（1.23Vvs.RHE）、光电流的

8、起始电位也负移了近320mV以及光电转化效率提升了近4倍。在BiVO4/Co0.5Fe0.5-LDH光电极中也得到了类似的结果。为了深入研究其性能提升I吉林大学博士学位论文机理，对其表界面电子结构和表面反应进行了理论计算，理论计算结果表明，BiVO4/LDH的光电催化性能的较