高压下过渡金属硫族化合物的结构和性质研究

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1、——————————————————————————————————高压下过渡金属硫族化合物的结构和性质研究——————————————————————————————————StudyontheStructureandPropertiesofTransitionMetalDichalcogenidesunderHighPressure——————————————————————————————————作者姓名：闫雅兰专业名称：凝聚态物理指导教师：高春晓教授学位类别：理学博士论文答辩日期：2018年5月29日授予学位日期：年月日论文评阅人：答辩委员会组成：姓名职称工作单位姓名职称工作

2、单位盲审专家正高级四川大学主席刘景和教授长春理工大学盲审专家正高级南开大学委员张学建教授吉林建筑大学盲审专家正高级哈尔滨工业大学贾晓鹏教授吉林大学马红安教授吉林大学张明喆教授吉林大学中文摘要高压下过渡金属硫族化合物的结构和性质研究层状过渡金属硫族化合物（TMDs）的晶格结构和电子结构均会随着层厚度的变化而变化。正是由于其这一独特的物理性质，TMDs在光学、电子学、光电子学等领域具有广泛的应用，可应用于制备场效应晶体管、太阳能电池、光电探测器、电致发光器件等。利用高压手段可以有效调节TMDs的晶格结构和电子结构，进而调节其光电性质，因此，TMDs的高压研究对新型光电器件的制备具有深远的

3、影响。本论文采用高压拉曼光谱测量技术、高压荧光光谱测量技术以及第一性原理计算方法，以超薄层（三层、四层）MoS2、多层（bulk）ReS2、单层ReS2、多层（bulk）ZrS3为研究对象，系统地研究了它们在高压下的晶格结构、电子结构演化规律，以此来揭示高压调节层状TMDs结构和性质的基本规律，进而为开发新型光电器件提供新的思路和有效的指导。1、MoS2层间耦合作用强度随层厚度增加而增强，为了揭示层间耦合作用强度调节超薄层MoS2高压行为的基本规律，我们对比了三层、四层MoS2的高压拉曼光谱。实验结果表明：三层、四层MoS2的拉曼光谱对压力的响应完全不同。随后，我们结合第一性原理计算

4、揭示了三层、四层MoS2高压表现完全不同的根本原因：四层MoS2在8.6GPa由2H结构转变为AB’结构；三层MoS2在我们研究的压力范围内始终保持扭曲的2H结构，这表明：层间耦合作用强度对调节超薄层MoS2的高压晶格结构起着决定性的作用。2、相比于多层MoS2，多层ReS2具有许多独特的物理性质，例如，多层ReS2的电学性质、光学性质在层内呈现各向异性的特点，且其层间耦合作用强度小于多层MoS2的8%。结合拉曼光谱、荧光光谱测试以及第一性原理计算，我们研究了多层ReS2在高压下的晶格结构、电子结构演化规律。高压拉曼光谱测试以及第一性原理计算表明：多层ReS2在8.0GPa发生层内结

5、构相变，该结构相变与S原子围绕Re原子链逆时针旋转有关，随后，多层ReS2在15.4GPa发生层间结构相变，由层间无序堆垛结构转变为层间有序堆垛结构；并且，高压荧光光谱测I试以及第一性原理计算表明：多层ReS2在2.7GPa由一种间接带隙半导体转变为另一种间接带隙半导体。此外，我们对比了多层MoS2与多层ReS2的高压行为，发现：层间耦合作用强度对调节多层TMDs在高压下的晶格结构、电子结构具有重要作用。3、为了探究衬底对不同厚度过渡金属硫族化合物高压结构的影响，我们对比了附着在Si衬底上的单层ReS2、多层ReS2的高压拉曼光谱，我们发现：单层ReS2的Eg-3模式在1.7GPa之

6、后出现了明显的劈裂现象。第一性原理计算表明：在高压条件下，与Si衬底相比，单层ReS2更容易被压缩，导致单层ReS2薄膜与Si衬底之间存在应力，受应力的影响，单层ReS2的Eg-3模式在1.7GPa之后出现了明显的劈裂现象。然而，多层ReS2的高压行为与单层ReS2明显不同，多层ReS2的Eg-3模式在我们研究的压力范围内（0–4.2GPa）并未发生劈裂，进一步地理论计算表明：多层ReS2的可压缩性介于单层ReS2和Si衬底之间，因此，多层ReS2与衬底之间的应力应小于单层ReS2与衬底之间的应力，较小的应力导致多层ReS2的Eg-3模式在我们研究的压力范围内始终未发生劈裂。我们的研

7、究表明：衬底可有效调节单层ReS2的高压晶格结构。4、多层ZrS3是一种结构不同于MoS2和ReS2的新型TMDs，在常温常压条件下呈现一维链状结构。我们结合拉曼光谱和第一性原理计算，系统地研究了多层ZrS3在高压条件下的晶格结构、电子结构演化规律。高压拉曼光谱测试及第一性原理计算均表明：与b轴方向相比，多层ZrS3在a轴方向更容易被压缩，这主要是由其独特的一维链状结构引起的。我们的高压拉曼光谱测试结果表明：多层ZrS3的各个拉曼振动模式均在11.4GPa