表面修饰纳米铁在含水层的迁移机制和修复效能研究

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1、分类号：X523单位代码：10183研究生学号：2014641022密级：公开研表面修饰纳吉林大学米铁在博士学位论文含水层的迁移机制和修复温春宇效能研究温春宇吉林大2018年6月学表面修饰纳米铁在含水层的迁移机制和修复效能研究TransportMechanismandRemediationofSurfaceModifiedNanoscaleZero-valentIroninAquifer作者姓名：温春宇专业名称：环境工程研究方向：场地污染控制与修复指导教师：董军教授学位类别：工学博士培养单位：环境与资源学院论文答辩日期：2018年05月31日授予学位

2、日期：答辩委员会组成：姓名职称工作单位主席霍明昕教授东北师范大学委员韩相奎教授吉林建筑大学洪梅教授吉林大学赵勇胜教授吉林大学刘娜教授吉林大学摘要摘要表面修饰纳米铁在含水层的迁移机制和修复效能研究随着城市化进程的发展，废物的排放量日益增加，地下水污染问题日益严重。原位反应带技术设施简单，不需要开挖土体，对环境破坏小，修复成本较低，并可实现对不同深度地下水污染的修复。纳米铁作为一种新型的环境材料，具有较大的比表面积、较强的反应活性和较小的颗粒尺寸，能处理多种环境污染物，可以制备成浆液应用在原位反应带技术中。由于自身的磁性作用，纳米铁易发生团聚导致稳定性和

3、迁移性变差。在应用原位反应带技术时，通常对纳米铁进行一系列的表面修饰调控其沉降、团聚、迁移和反应等环境行为，优化其性质向有利于修复的方向发展。本论文在对表面修饰纳米铁进行详尽表征的基础上，研究了影响反应带修复效能的三个方面：迁移性、反应活性和水化学效应，并提出了纳米铁原位反应带主要控制参数的计算公式，以期为纳米铁原位反应带技术的应用提供理论依据。本论文主要有以下几方面结论：（1）表面修饰层调控纳米铁的相关性质，从而影响其环境行为。首先，表面修饰物质可以减小生成纳米铁的颗粒尺寸。其次，表面修饰物在纳米铁表面形成一定厚度的表面修饰层。再次，表面修饰层调控

4、纳米铁电动电势。在纳米铁制备过程加入羧基改性聚乙烯醇（500mg/L）时，大大减小了生成纳米铁的颗粒大小，纳米铁的表面电势由正电性的14.3转化成负电性的-26.2mV，且在纳米铁表面形成厚度为86.0±9.2nm的修饰层。颗粒尺寸越小，修饰层越厚，表面势能的绝对值越大的表面修饰纳米铁越稳定。（2）本论文将Ohshima软颗粒理论应用于环境领域，确定了纳米铁表面修饰层的相关参数（表面修饰层的厚度、表面电荷密度以及软度参数），实现了表面修饰存在下纳米铁作用势能的定量计算。结果表明修饰层厚度和表面修饰物浓度正相关，PNZVI-100、200、350和50

5、0的修饰层厚度分别是40.3±3.2、46.4±5.7、79.7±5.6和86.0±9.2nm。随着修饰层厚度的增加，制备的纳米铁颗粒I摘要越小且越分散。（3）本论文研究了表面修饰纳米铁在含水层中的分布运移规律。含水层中一维瞬时注入一定量的的表面修饰纳米铁（0.06g/L），纳米铁将以类似于活塞流的形式沿着水流方向迁移，其迁移速度由水流速度决定，但有一定的滞后现象；纳米铁在迁移的过程中不断地在多孔介质表面发生沉积，纳米铁沉积量随着迁移距离的增加呈下降趋势；水相中的纳米铁浓度随着迁移距离的增加而下降。一般情况下，对流-弥散-沉积模型能很好的拟合表面修饰

6、纳米铁在含水层多孔介质的迁移。（4）影响表面修饰纳米铁在含水层中迁移和分布的主要因素有：水流速度、多孔介质粒径、离子强度和纳米铁浓度等。水流速度越大，多孔介质表面能接触到的纳米铁越少，表面修饰纳米铁的迁移性越好；介质粒径越大，纳米铁的迁移性越好，表面修饰纳米铁在粗砂中的迁移性优于细砂；离子强度压缩双电层结构降低斥力势能，可能引发纳米铁的团聚，因此增加离子强度会促进纳米铁的沉积，迁移性下降；纳米铁浓度越大，特定位置的最大出流浓度越小，迁移性越差。高浓度的纳米铁对应较小的分别距离，促进纳米铁的团聚从而影响纳米铁的迁移性能。（5）本论文提出了表面修饰纳米铁

7、在含水层中等效直径的计算方法，实现了团聚现象的判定。结果表明纳米铁浓度为0.5和2g/L时，和离子强度为100mM时，可能引发纳米铁的团聚；团聚体的大小和剪切速率线性负相关；纳米铁的团聚影响单颗粒捕集系数和粘附系数，可能引发阻塞作用，进一步影响迁移和沉积。纳米铁的团聚后的阻塞作用是造成纳米铁的迁移沉积规律与过滤理论偏差的主要因素。（6）特定水化学条件下，表面修饰纳米铁反应活性是由表面修饰纳米铁的性质与污染物的性质共同决定的。表面修饰影响纳米铁反应活性的机理有：影响电子转移过程、阻塞纳米铁表面的活性位点以及影响接触效率等。PV3A表面修饰的浓度影响纳米

8、铁对硝基苯的降解速率，对降解途径和降解效率没有影响。纳米颗粒的大小和表面修饰层的厚度共同影响反应速率。在其他