生物质基糖类化合物高值化转化制备山梨醇的研究

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1、硕士学位论文生物质基糖类化合物高值化转化制备山梨醇的研究作者姓名李增勇学科专业生物质科学与工程指导教师刘颖副教授所在学院轻工科学与工程学院论文提交日期2018年6月StudyonHigh-valuedConversionofBiomass-derivedCarbohydratesintoSorbitolADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：LIZengyongSupervisor：Prof.LIUYingSouthChinaUniversityofTec

2、hnologyGuangzhou,China分类号：TQ352.4学校代号：10561学号：201520120333华南理工大学硕士学位论文生物质基糖类化合物高值化转化制备山梨醇的研究作者姓名：李增勇指导教师姓名、职称：刘颖副教授申请学位级别：工学硕士学科专业名称：生物质科学与工程研究方向：生物质催化转化论文提交日期：2018年06月07日论文答辩日期：2018年06月04日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：武书彬委员：刘颖、靳福明、庄军平、李擘摘要在石化资源逐渐枯竭的大环境下，开展以

3、多糖类化合物为基础的生物质高品位化学品的研究成为热点。其中，木薯淀粉生产过程中产生的废弃木薯渣的主要成分是纤维素和未被抽提的淀粉，若能够实现以这一资源为原料用于合成高品位化学品，则具有重要的社会价值和现实意义。山梨醇作为一种平台化合物，由于其在食品、药品、轻工及化工等领域具有较高的利用价值而受到极大关注。本论文从生物质高值化转化的角度出发，以木薯渣为原料，制备一系列碳基催化剂，系统研究其在葡萄糖、纤维素、木薯淀粉和木薯渣催化转化制备山梨醇的反应中的活性。首先，本论文以木薯渣为原料，采用炭化-浸渍法制备炭化木薯渣负载钌催

4、化剂（Ru/CCD），并将其应用于催化葡萄糖加氢制备山梨醇。利用各种表征手段对催化剂结构性质进行了分析，并考察了不同反应条件对催化剂性能的影响以及催化剂的重复使用效果。研究结果表明：活性金属Ru很好地负载在炭化木薯渣（CCD）载体上，且分布均匀。在木薯渣的炭化温度为450°C，催化剂用量为1.0wt%，氢气压力为3MPa，反应温度为120°C，反应时间为1.5h的最佳条件下，葡萄糖的转化率达到99.7%，山梨醇的得率达到98.6%。催化剂的重复使用性能较好，在重复使用5次后，Ru的分散度下降，出现团聚现象，山梨醇的得率

5、略微下降。为了进一步探究催化剂在纤维素催化转化制备山梨醇中的应用，本论文对催化剂进行了修饰，在原有催化剂的基础上引入了酸性活性中心，制备出“酸-金属双功能催化剂”。通过对双功能催化剂的傅里变换叶红外光谱（FT-IR）和元素分析（EA）发现，催化剂上成功引入了酸性活性中心。双功能催化剂中酸性活性中心与金属活性中心之间的存在明显的协同催化作用，并且这种协同催化作用对提高山梨醇的得率起到至关重要的作用。同时考察了不同反应条件对催化剂性能的影响以及催化剂的重复使用效果。在最佳反应条件下，纤维素完全转化，山梨醇的得率也达到63.

6、8%。此外，催化剂比较稳定，不易失活。最后，本论文将制备的双功能催化剂应用于直接催化木薯淀粉和木薯渣制备山梨醇。在对木薯渣化学组分的分析中发现，木薯渣中的综纤维素和淀粉总含量高达81.41%，糖类化合物含量丰富。在催化剂用量为0.08g，氢气压力为4MPa，反应温度为180°C，反应时间为5.0h的条件下，双功能催化剂催化淀粉完全转化，山梨醇的得率高达81.7%。I而在最佳反应条件下，双功能催化剂直接催化木薯渣的活性不高，山梨醇的得率只有11.4%，并且产生大量的副产物。综上所述，本论文以木薯渣原料，成功制备了生物质基

7、金属催化剂，并将其应用于催化葡萄糖、纤维素、木薯淀粉和木薯渣转化制备山梨醇。实现了糖类化合物的高值化利用，为合理解决木薯渣堆弃或燃烧引起的环境污染问题，实现农林类生物质废弃物的高值化转化与规模化利用提供理论依据和技术支撑。关键词：木薯渣；山梨醇；水解加氢；协同作用IIABSTRCTWiththegradualdepletionoffossilfeedstock，theproductionofbiomasschemicalsfromcarbohydrateshasbecomearesearchhotspot.Cassav

8、adregsaregeneratedduringthecassava-basedbioethanolproduction,whosemaincompositionsarecelluloseandstarch.Therefore,itisofgreatsignificancetoconvertcassavadregsintobiom