铝箔基铬改性磷酸铝分子筛(CrAlPO-5)微波水热合成及性能

铝箔基铬改性磷酸铝分子筛(CrAlPO-5)微波水热合成及性能

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时间:2019-05-16

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1、硕士学位论文铝箔基铬改性磷酸铝分子筛(CrAlPO-5)吸附剂的微波微波水热合成及性能作者姓名胡益豪学科专业能源化学工程指导教师方玉堂教授所在学院化学与化工学院论文提交日期2018年4月Microwavehydrothermalsynthesisandperformanceofchromium-modifiedaluminophosphatemolecularsieve(CrAlPO-5)loadedonaluminumfoilADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:H

2、uYihaoSupervisor:Prof.FangYutangSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号:学校代号:10561学号:201520118651华南理工大学硕士学位论文铝箔基铬改性磷酸铝分子筛(CrAlPO-5)微波水热合成及性能作者姓名:胡益豪指导教师姓名、职称:方玉堂教授申请学位级别:工学硕士学科专业名称:能源化学工程研究方向:能源环境材料论文提交日期:2018年4月24日论文答辩日期:2018年6月2日学位授予单位:华南理工大学学位授予日期:年月日答辩委员

3、会成员:主席:张正国委员:高学农、方玉堂、方晓明、袁文辉摘要由传统热泵与固体吸附剂结合构成的吸附式热泵,具有高效、环保及节能等特点,已受到科研工作者普遍关注。磷酸铝分子筛(AlPO-5)具有孔道均一、比表面积大、稳定性高、S型吸附等温以及低脱附温度的特性,是理想的吸附式热泵吸附剂。基于AlPO-5分子筛水热合成耗时长、吸附剂骨架呈中性及吸附容量低等不足,本文开展了铬改性磷酸铝分子筛(CrAlPO-5)及其在铝箔基材上原位微波水热合成研究;着重探讨CrAlPO-5分子筛及其铝箔基吸附剂的结构和吸脱附性能。首先,以磷酸、异丙醇铝及硝酸铬

4、为原料,三乙胺(TEA)作模板剂,微波水热合成CrAlPO-5分子筛;系统探讨铬含量、TEA用量、晶化温度及时间对吸附剂结晶性能、吸附性能的影响;其次,采用相同工艺及配比,以铝箔为基材并涂覆CrAlPO-5晶种,原位合成CrAlPO-5分子筛;讨论了晶种涂覆、晶化温度及时间对吸附剂性能的影响。采用XRD、ICP-AES、FT-IR、SEM及孔隙分析等手段对CrAlPO-5晶态、组成、形貌及孔结构等进行表征,并通过静态、动态吸附、TG及TPD等测试其吸脱附性能。XRD分析表明微波水热能显著缩短分子筛晶化时间;Cr掺杂对AlPO-5分子

5、筛骨架影响小,却能使其晶形更完整。适宜的合成CrAlPO-5条件为:0.03Cr2O3/P2O5和1.5TEA/P2O5摩尔比、晶化温度为200℃、晶化时间为30min;SEM图显示改性分子筛为规整六棱柱形,直径约3μm,高度约10μm;孔隙分析显示CrAlPO-5以微孔为主,其微孔孔容和比表面积均高于未改性吸附剂;静态吸附显示,CrAlPO-5饱和吸湿量为0.175g/g,与未改性相比,提高近7%;动态吸附显示吸附剂呈S型水蒸气吸附等温。XRD分析表明CrAlPO-5分子筛能在铝箔上原位合成;涂覆晶种的分子筛晶型完整,分布均匀,涂

6、层厚度约100μm,而没有涂覆晶种的约60μm;由于铝箔良好的热传导性能,分子筛晶化温度略有降低(190℃),晶化时间缩短(25min)。孔隙分析显示涂覆晶种的CrAlPO-5具有高比表面积(198.2m2/g),从而展现优异的吸附性能(0.197g/g);TG/DTG显示合成分子筛具有高的热稳定性,较低的脱附峰温(72.8℃);TPD分析显示涂覆晶种的CrAlPO-5分子筛脱附活化能与未涂覆晶种的分子筛相当(分别为100.6kJ/mol和93.87kJ/mol)。表明合成的CrAlPO-5分子筛是理想的吸附式热泵吸附剂之一。关键词

7、:热泵;微波水热合成;铬改性磷酸铝分子筛;铝箔基吸附剂;吸/脱附性能IABSTRACTTheadsorptionheatpumpcombinedtraditionalheatpumpwithsolidadsorbentdisplaysthefeaturesofhighefficiency,environmentalprotectionandenergysaving,whichhasbecomearesearchfocus.Aluminumphosphatemolecularsieve(AlPO-5)withthecharacteri

8、sticsofregularporestructure,largespecificsurfacearea,S-shapedwateradsorptionisothermandhighhydrothermalstabilityhasbe

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