基于石墨烯复合材料的柔性功能化敷料的制备及性能研究

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1、摘要功能化敷料（FunctionalWoundDressing,FWD）与传统敷料的本质区别在于，敷料材质的设计不只是舒适的覆盖并保护创面，而是朝向功能化发展：快速帮助创面愈合及针对不同创面类型的特性化敷料等。其唯一目标是能有效缩短创面愈合进程及减轻患者伤痛，例如载药缓释敷料，可释放利于创面愈合的药物及生长因子；柔性力敏传感敷料将传感器元件与敷料相结合，在保护创面的同时将外界参数如物理形变、应力等参数转化为电信号，可贴附在创面代替受损皮肤的感知功能，避免创面二次损伤。但目前功能化敷料正处于发展初期，自身存在诸多关键性问题有待于进一步深入研究，例如目前以缓释敷料为代表的功能

2、化敷料，药物缓释效果难以控制，缓释机理缺乏深入研究；具有压力检测功能的柔性力敏敷料，其研究尚处于理论研究层面，新材料的应用以及超微精细加工技术对其发展造成限制。因此，在功能应用上，制备药物可控缓释、具有力敏传感功能、低成本具有推广意义的功能化敷料仍面对着巨大的挑战。因此本论文主要围绕功能性敷料主要存在的问题：新型抑菌材料性能的研究、具有力敏传感功能的敷料材料与结构设计以及可控型缓释敷料的设计与应用几者的关系展开研究。采用“一锅法”，制备了聚多巴胺（PDA）改性氧化石墨烯（GO）复合材料pDA-rGO，削弱了GO片层之间较强的相互作用，促进体系的分散性，同时部分还原GO。p

3、DA-rGO表面分布的正电荷与GO表面的负电荷不同，可促进其与微生物细胞膜表面的负电荷的接触提升抑菌性能。通过最小抑菌浓度MIC测试GO与pDA-rGO-1.5复合材料抑菌性能。结果发现，GO对于E.coli和S.aureus的MIC值为64μm/mL，pDA-rGO对于E.coli和S.aureus的MIC值为32μm/mL；经改性后的pDA-rGO复合材料相比于GO抑菌性能得到提升。对50μm/mLGO以及不同比例的pDA-rGO复合材料长效抑菌性能进行测试比较，结果显示pDA-rGO-1.5对于E.coli和S.aureus的抑菌性能均为最佳，且对于E.coli的抑

4、菌效果优于S.aureus；抑菌圈测试结果显示，GO对于E.coli和S.aureus的直径大小分别为0.9cm和0.7cm小于pDA-rGO-1.5对于E.coli和S.aureus的直径大小1.4cm和1.2cm。抑菌动力学测试结果显示，当pDA-rGO-1.5与细菌作用140min后，细菌菌落的存活率基本达到了较低的稳定状态，可选取140min为IpDA-rGO-1.5与细菌接触作用的有效抑菌时间。采用“浸涂-干燥”工艺制备了具有柔性力敏传感响应的柔性功能性敷料DGA-S。在生物基海绵基体表面构筑了AgNWs与pDA-rGO导电网络结构。DGA-S力学稳定性以及柔韧

5、性优异，经5000次形变量50%往复压缩循环后力学强度由59.3kPa下降到55.2kPa，力学强度整体损失值为6.91%。利用PDA对于界面优异的粘附性能在生物基海绵表面制备了AgNWs与pDA-rGO导电网络结构，经过4次浸涂处理后体积电阻下降到8.1±0.3Ω·cm。制备的DGA-S可应用于力敏传感的功能化敷料，其具有稳定的灵敏度（GF=1.5），在0-60kPa压力作用范围内保持稳定，对于应力响应时间快（54ms），使用稳定性优异（＞7000次）。DGA-S力敏功能化敷料可用于承载较大应力作用的人体部位进行力敏性能检测，如慢性糖尿病足创面，可满足使用稳定性，即时反

6、应足部受力及运动状态。通过“浸涂-干燥”工艺在生物基棉纤维基体上制备了可通过柔性低压驱动温控薄膜，并以薄膜为基底制备负载单宁酸药物的泊洛沙姆P407/188温敏缓释层，通过回形电路与聚酰亚胺薄膜封装，制备了可在低压驱动下可控缓释的柔性温敏缓释敷料。可实现在低压（1.0-3.0V）作用下，近体温（30.3-56.4℃）使用温度区间，调节温度控制缓释效果的目的。在生物基棉纤维基体上分别浸涂5次AgNWs与pDA-rGO后，加载2.0V电压可在80s内达到38.2℃。采用温敏水凝胶泊洛沙姆P407/188，通过调控二者质量分数制得P407、P188质量分数分别为为22%、10%

7、的温敏水凝胶相转变温度为35℃。采用单宁酸作为缓释药物，对柔性温敏缓释敷料的可控缓释效果进行测试，结果表明功能性敷料可在2.0V电压的驱动下对敷料负载药物进行可控缓释，有望用于功能性缓释敷料的临床应用。关键词：功能化敷料；抑菌；氧化石墨烯；力敏传感；温敏缓释IIAbstractFunctionalWoundDressing(FWD)isanewtypeofdressingwhichcouldadherestothewoundsurface,promoteswoundhealing,reduceswoundinfections,