锆氧化物@多孔石墨烯的制备及其吸附氟离子的研究

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1、工程硕士学位论文锆氧化物@多孔石墨烯的制备及其吸附氟离离子的吸附性能研究子的研究作者姓名马福臻工程领域环境工程校内指导教师秦玉洁、周少奇校外指导教师柯浪文所在学院环境与能源论文提交日期Preparationandapplicationofzirconiumoxide@porousgraphenehydrogelcompositesfortheremovaloffluorideADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：FuzhenMaSupervisor：Prof.Yu

2、jieQinProf.ShaoqiZhouSouthChinaUniversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：X523学校代号：10561学号：201521033144华南理工大学硕士学位论文锆氧化物@多孔石墨烯的制备及其吸附氟离子的研究(国家重点研发计划项目资助，项目号：2016YFC0400707)作者姓名：马福臻指导教师姓名、职称：秦玉洁副教授周少奇教授申请学位级别：工程硕士工程领域名称：环境工程论文形式：产品研发工程设计√应用研究工程/项目管理调研报告研究方向：水污染控制论文提交日期：2

3、018年3月15日论文答辩日期：2018年3月15日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：2018年4月15日答辩委员会成员：主席：尹华委员：卢桂宁、陈兵、易筱筠、谢丹平摘要随着世界工业水平的不断提高以及社会经济的快速发展，水污染问题日益严重。饮用水中存在氟会因其浓度的不同而对人体产生不同程度的影响，人体摄入适量的氟有利于保持骨骼和牙齿的健康，而长期饮用高含氟量的饮水会引起氟斑牙、氟骨病等疾病。世界卫生组织建议饮水中氟离子浓度应在0.5~1.5mg·L-1之间，中国安全饮水标准规定氟离子浓度不得超过1.0mg·L-1。吸附法除

4、氟因具有除氟效果好、处理成本低、操作简单、不易产生二次污染、吸附材料来源广等优点而成为应用最广泛的除氟技术之一。然而目前已报道的吸附剂大多存在吸附量低、吸附缓慢以及适宜pH范围窄的问题，制约了吸附剂的实际应用，因此开发高效低廉以及较宽适宜pH范围的吸附剂成为研究者关注的方向之一。针对这一问题，本论文研究了HZO@SGH复合氟离子吸附材料的制备、除氟性能及其除氟机制。本论文首先采用氧化还原法成功制备了三维石墨烯自组装水凝胶（SGH），对其性质进行了系统表征，扫描电镜（SEM）结果表明SGH主要是由单层石墨烯片层所构成，具有明显的三

5、维多孔网络结构；XRD、FTIR及XPS结果表明GO被成功还原为rGO且还原程度较高；N2-12吸附-脱附结果表明SGH的比表面积为221.5m·g。采用均相沉淀法制备了水合氧化锆包覆的石墨烯水凝胶（HZO@SGH），对其性质进行了表征，XRD表征结果说明水解产生的HZO处于无定形状态；SEM结果表明包覆在SGH表面的HZO是连续均一的，增加反应时间会因产生过量的HZO而在SGH表面团聚，破坏SGH的结构；Zeta电位测试表明HZO@SGH的零电位点pHPZC为8.31。本论文接下来系统研究了HZO@SGH对氟离子的吸附行为以及

6、吸附机制。比较SGH、HZO、HZO@SGH三种材料的除氟效果发现HZO@SGH对氟离子的吸附去除效果最好。探讨了吸附剂投加量、初始浓度、吸附时间、环境pH值以及共存阴离子对HZO@SGH去除氟离子的影响，实验结果表明，在初始浓度为5mg·L-1以及投加量为0.3mg·L-1的条件下，HZO@SGH吸附氟离子是自发的吸热过程，吸附过程在前30min内较快，300min基本达到平衡，适宜pH范围为3~7；HZO@SGH对氟离子的饱和吸附量为34.678mg·g-1（25℃，pH=6.5±0.2）；共存阴离子对HZO@SGH的除氟性

7、能的影响情况为：NO--2-2-3-3和Cl影响最小，SO4的影响次之，CO3和PO4的影响较大。HZO@SGH对氟离子的吸附行为符合Lagergren伪二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型，表明氟离子在HZO@SGH表面的吸附可能为单分子层的化学吸附。HZO@SGH对氟离子的I吸附主要通过静电吸引、络合作用以及离子交换三种机制共同作用完成的。关键词：水合氧化锆；石墨烯自组装水凝胶；氟离子；吸附IIAbstractWiththeincreasingindustriallevelandrapideconomicdevelo

8、pment，theproblemofwaterpollutionissevereincreasingly.Presenceoffluorideindrinkingwaterhasdifferentdegreesofimpactonhumanhealthdepen