Shewanella oneidensis MR-1对Cr%28Ⅵ%29-施氏矿物的还原研究

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1、硕士学位论文ShewanellaoneidensisMR-1对Cr(VI)-施氏矿物的还原研究作者姓名万晶晶学科专业环境工程指导教师郭楚玲副研究员所在学院环境与能源学院论文提交日期2018年6月4日ThestudyofmicrobialreductionofCr(VI)-schwertmannitebyShewanellaoneidensisMR-1ADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：WanJingjingSupervisor：GuoChulingSouthChinaU

2、niversityofTechnologyGuangzhou,China分类号：X703学校代号：10561学号：201520132381华南理工大学硕士学位论文ShewanellaoneidensisMR-1对Cr(VI)-施氏矿物的还原研究作者姓名：万晶晶指导教师：郭楚玲副研究员申请学位级别：学术硕士研究方向：土壤生态修复学科专业名称：环境工程论文提交日期：2018年6月4日论文答辩日期：2018年6月7日学位授予单位：华南理工大学学位授予日期：年月日答辩委员会成员：主席：蒋仲杰委员：丘勇才赖森潮石林陆少鸣摘要施氏矿物是受酸性矿山废

3、水（acidminedrainage;AMD）污染的环境中十分常见的高铁硫酸盐矿物，大多存在于低pH、高硫酸根、高铁的环境中，主要是由氧化亚铁硫杆菌氧化Fe(II)得到。同时，施氏矿物比表面积较大，且结构中的硫酸根及三价铁能被环境中各种重金属离子取代，因此，自然环境中的施氏矿物往往负载和共沉淀了大量金属离子杂质。然而，施氏矿物不稳定的结构使得其在发生矿相转变时，这些原本吸附或结合在矿物中的污染物很可能会释放到环境中，从而对周围的环境造成很大的影响。在自然界中异化铁还原菌的作用下，施氏矿物中的Fe(III)被还原成Fe(II)，其矿物结构

4、遭受破坏，矿物溶解和矿相转变更加迅速。而Cr(VI)作为AMD环境下比较常见的重金属污染物，由于铬酸根和硫酸根离子半径相近的特点，更容易取代施氏矿物中的硫酸根，使得矿物中负载高浓度的Cr(VI)。因此，本实验在实验室条件下通过化学慢法合成Cr(VI)-施氏矿物，在其与典型的异化铁还原菌ShewanellaoneidensisMR-1(S.oneidensisMR-1)共存的体系中，研究S.oneidensisMR-1对矿物的还原作用。从而了解此还原过程中Cr(VI)的迁移性及矿物的二次成矿过程，为矿山环境中污染修复提供理论依据。主要研究

5、结果如下：(1)Cr存在条件下对S.oneidensisMR-1还原纯施氏矿物的影响：在Cr(VI)和纯施氏矿物共存的体系中，由S.oneidensisMR-1单独还原Cr(VI)的实验可知，细菌对Cr(VI)有较强的还原作用，初始Cr(VI)浓度分别为5、20、50mg/L时，其还原速率大约为0.625mg/(L·h)、0.073mg/(L·h)、0.080mg/(L·h)。而在Cr(VI)与施氏矿物共存时，溶液中的Cr被迅速地吸附到矿物表面。当Cr(VI)初始浓度为5mg/L时，第5天才有Fe(II)的释放，而Cr(VI)达到50m

6、g/L时，试验周期内无Fe(II)释放出来，由此可见，体系中最先被还原的是Cr(VI)。施氏矿物在初始Cr(VI)浓度为5mg/L时，主要形成针铁矿，可能也有铬绿和水铁矿形成。而当初始Cr(VI)浓度为50mg/L时，实验周期内并未检测到Fe(II)的释放，且矿相不发生转变。(2)S.oneidensisMR-1还原负载Cr(VI)的施氏矿物：负载Cr(VI)的施氏矿物XRD图谱并未发生改变，但根据其SEM表面形貌的观察可知，矿物中负载的Cr(VI)量增高时，其表面由原本的粗糙云状变成刺猬状，颗粒团聚变大。可能是由于矿物结构中硫酸根被置

7、换，使得矿物颗粒团聚引起的施氏矿物微观形貌的改变。由S.oneidensisMR-1还原Cr(VI)-施氏矿物的实验可知，体系中迅速有Fe(II)释放到溶液中，且基本没有Fe(III)被I检测到。溶液中最开始从矿物表面释放出来的微量Cr，随着时间推移逐渐下降，且还原过程中不再有Cr释放到溶液中。由此推断，微生物还原Cr(VI)-施氏矿物过程中，原本负载在矿相上的Cr不会释放到溶液中。由XRD、SEM、FT-IR等表征结果可知，还原过程中施氏矿物主要转化为针铁矿，且有少量纤铁矾存在。且随着矿物中负载的Cr(VI)浓度越高，矿变时间越往后，

8、矿物的生物稳定性越强，负载Cr(VI)量分别为0、0.22%、0.37%，针铁矿形成时间分别为1天、3天、7天。而当负载Cr(VI)的量达到0.60%时，实验周期内施氏矿物并未发生矿变。由此推断，负载Cr(