聚乙烯_纳米蒙脱土微观形态与力-电性能仿真及实验研究

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1、工学博士学位论文聚乙烯/纳米蒙脱土微观形态与力-电性能仿真及实验研究李丽丽哈尔滨理工大学2018年06月国内图书分类号：TM215.92工学博士学位论文聚乙烯/纳米蒙脱土微观形态与力-电性能仿真及实验研究博士研究生：李丽丽导师：张晓虹申请学位级别：工学博士学科、专业：高电压与绝缘技术所在单位：电气与电子工程学院答辩日期：2018年06月授予学位单位：哈尔滨理工大学ClassifiedIndex：TM215.92DissertationfortheDoctorDegreeinEngineeringStudyonMicro-morphologyandMechanical-Elec

2、tricalCharacteristicsofPolyethylene/NanomontmorilloniteCompositesbySimulationandExperimentsCandidate：LiLiliSupervisor：ZhangXiaohongAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpecialty：HighVoltageandInsulationTechnologyDateofOralExamination：June,2018University：HarbinUniversityofScienceandTe

3、chnology聚乙烯/纳米蒙脱土微观形态与力-电性能仿真及实验研究摘要聚乙烯(PE)因其优异的力学、电学和加工性能被广泛应用于高压电气设备的绝缘结构中。随着经济高速发展带来的电网规模迅速扩大和电压等级不断提高，对高压电力设备绝缘在高温、高场强下的力学、电学性能提出了更高的要求。大量的研究证实，纳米颗粒掺杂使聚合物的介电性能有不同程度的改善，然而由于聚合物与纳米颗粒相互作用的复杂性，目前的研究工作主要是根据实验数据而给出的理论推测，对其内在机理尚不十分清楚，一些关键问题还存在很大争议。因此，有必要深入系统地研究影响聚合物性能的微观机理。本文采用MaterialsStudio软

4、件，以非极性PE为研究对象，分别在不同温度、预直流有效电场和掺杂表面修饰纳米蒙脱土(O-MMT)等条件下，探讨了非晶PE的分子链段运动及其对力学和击穿性能的影响。并通过熔融插层法制备了PE/MMT复合材料，借助X射线衍射、傅立叶红外光谱、扫描电子显微镜、动态热机械分析和击穿性能测试等手段对PE/MMT复合材料性能的仿真结果进行了实验验证。PE微观形态的仿真模拟结果表明，在升温过程中，根据热交换原理，由于热应力的存在，PE分子无序化运动增强，使分子链段出现无规则排列，分子间静电能降低，自由体积增大。而施加1000kV/mm预直流有效电场作用时，根据高场电子能量传递原理，材料内高

5、能载流子和电应力的协同作用并未破坏化学键，此时分子链段局部有序排列，使分子间相互吸引作用增强，自由体积减小。在电热耦合场作用下，无论分子链运动还是相互作用能或是自由体积分布，非晶PE的微观形态特性均对电场表现出更强的依赖性。在不同温度、预直流电场作用下对PE体系的微观形态分析，揭示了温度、电场对微观形态的影响机理。X射线衍射测试结果表明，O-MMT的层间距增大到约2.4nm，与仿真模拟的计算结果相接近；扫描电子显微镜和红外光谱的测试结果显示，相对-I-未改性的原土蒙脱土(YT-MMT)，O-MMT在PE中分散较为均匀，从实验上证实了仿真模拟提出的观点。当PE分子链插入到MMT

6、片层时通过氢键作用形成界面相互作用区，从而使MMT均匀分散在PE/MMT复合材料中，揭示了纳米MMT与PE分子链间的界面结合作用机理。基于微观形态变化的仿真分析，探讨了温度、预直流电场及O-MMT掺杂对PE材料力学性能的影响。结果表明：温度升高使PE材料的力学性能参数下降，而预直流电场的作用效果略有不同，在有效电场为1000kV/mm时，PE的杨氏模量、体积模量和剪切模量较无外电场作用时有所改善。对于PE/MMT复合材料而言，当O-MMT质量分数为4.0%时，复合材料的力学性能得到明显提高。以碰撞电离理论、Maxwell力学模型和Doolittle经验公式为基础，结合自由体积

7、分布与击穿特性的相关性，对自由体积击穿理论的计算模型进行了修正。基于PE及PE/MMT复合材料模型的击穿场强仿真分析表明：温度升高使PE击穿场强下降，而预直流电场作用使其增加，当施加1000kV/mm有效电场时，PE的击穿场强较无预直流电场作用时提高了40%。基于微观形态演化规律，分析其对击穿性能的影响，阐释了微观形态与击穿特性的联系。对于PE/MMT复合材料而言，其击穿场强亦得到明显改善，当掺杂4.0wt%的O-MMT时，复合材料的击穿场强较纯PE提高了26%。基于MMT片层与烷烃链间的氢键作用，分析