选择性催化还原低温催化剂去除NO及其机理研究

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1、浙江工业火学硕士研究生学位论文V205／ACF选择性催化还原低温催化剂去除N0及其机理研究摘要我国的火电厂目前以燃煤为主，燃煤排放的NOx在大气中形成的酸雨及光化学烟雾对环境及人体造成严重的破坏，因而控制并消除烟气中的NOx成为一项迫切的要求。目前最具有应用价值的方法是氨选择性催化还原(SCR)技术。本论文目的就是寻求一种高效净化NO、具有强抗硫性并且使用寿命长的低温选择性催化还原催化剂，并对其性能和脱除机理进行系统的研究。本论文采用等体积浸渍法制备了V205／ACF选择性催化还原低温(SCR)催化剂。空白ACF先用浓硝酸进

2、行氧化改性，然后以酸氧化改性ACF为载体，负载偏钒酸铵以及其他活性物质。对制备的催化剂进行活性测试，考察活性物质负载量、温度、反应物入口浓度、氨氮比例、氧气含量等因素对脱硝效率的影响，以及考察系统中引入500ppmS02后催化剂的抗硫性。实验表明：在保持NH3、NO体积比为1．1、体积组成为1000×10氐O、1000×10。卟m3、5％02以及载气N2，温度180℃，催化剂V205／ACF质量为1．Og的条件下，7％V205／ACF催化剂有最好的脱硝活性，脱硝率能达到52％且有强抗S02中毒能力，脱硝率仅从无S02时的52

3、％下降到50％。为提高V205／ACF的脱硝率及提高催化剂的稳定性和使用寿命，在筛选出的较好催化剂7％V205／ACF的基础上进行催化剂掺杂。由于Mn具有低温高效脱硝性能但抗硫性能较差的特性，与抗硫性较强的7％V205／ACF催化剂进行组合制备低温催化剂。对制备的系列7％V．(x)Mn／ACF催化剂进行活性测试，及引入500ppmS02进行抗硫性能考察。结果表明：在反应条件保持NH3、N0体积比为1．1、体积组成为T浙江工业大学硕士研究生学位论文1000×10击NO、1000×10。6NH3、5％02以及载气N2，温度180

4、℃，催剂7％V205．(x)Mn／ACF质量为1．Og的条件下，7％V．3％Mn／ACF具最好的脱硝率，达到69．5％，且在有500ppmS02时脱硝率也能达62％，表现出了较强的抗硫中毒性能，实现了低温高效强抗硫性催化的制备。另外，考虑到V205／ACF的稳定性及使用寿命不高，而稀土素具有稳定性好的特性，对7％V205／ACF催化剂进行稀土元素(铈锆)掺杂。实验结论表明：7％V．5％Ce／ACF具有较好的催化脱硝稳定性。在O．600min内脱硝率仅从开始稳定时的58％波动到略低的54％，比未掺杂Ce的7％V205／ACF(

5、从52％波动到43％)更稳定。实现了低温高效稳定性强催化剂的制备。对各催化剂进行BET比表面积分析、热重分析(TG)、X射线衍射分析(XIm)、X射线光电子能谱分析(XPS)、扫描电镜分析(SEM)、傅立叶红外光谱(FT．IR)等实验，以综合掌握催化剂的物理特征和化学特性，可以为催化剂催化净化NO的数据结论提供实验支持以及验证活性测试的结论，同时也可以为催化剂的开发和改进以及脱硝反应的可能机理提供指引。关键词：V205／ACF，NO，SCR，掺杂，催化性能Ⅱ浙江工业大学硕士研究生学位论文CHARACTEIUZATlONAND

6、MECHANISMSTUDYoFV205／ACFCATALYSTFoRNOREDUCTIONWITHNH3ATLOWTEMPERATUREABSTRACTCurrently，thepowerplantsofourcount巧relymainlyoncoal-b啪ing，、ⅣhichreleaseNOxtotheatmosphere．Thiskndofgasisthemainprecursoroff．omingacidrainandphotochemicalfogintheatmosphere，whichwillcausese

7、riousd锄agetotheenVironmentandthehuman’shealth．Therefore，itisurgemrequesttocontl．olthedischa玛eamou】呲ofNOxinthenuegas．Oneofthetechnologiesthatcalle髓ctiVelycontroltheemissionsofni们genoxides胁mthesebndsofsourcesisseleCtiVecatal”icreduction(SCR)ofNOxwithNH3．Thepu印oseofth

8、isstlldywastoseekhigh—e所ciencydeNOxcatalystsinlowtempera_tllre，whichalsohavesul允rresistanceandlongservicelife，andthentoex锄inethecharacterizationa