应用ABEEMσπ_MM研究钾离子与氮—甲基乙酰胺和水以及卤素离子与水之间的相互作用

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1、分类号：学校代码：10165密级：学号：201511000748硕士学位论文应用ABEEMσπ/MM研究钾离子与氮-甲基乙酰胺和水以及卤素离子与水之间的相互作用作者姓名：姚菁菁学科、专业：物理化学研究方向：理论和计算化学及其应用导师姓名：宫利东教授2018年6月辽宁师范大学硕士学位论文摘要一价离子在许多生命过程中起着决定性作用，从理论上准确模拟含离子的电解质水溶液和生物分子等复杂体系的结构和性质仍然是一项挑战性的难题。本文基于高水平从头算方法的结果，发展和应用原子-键电负性均衡浮动电荷分子力场方法(ABEEMσπ/MM)，进一步

2、优选相关参数，研究[K(H++2O)3-8]、[K(NMA)3-8]和[K(H+2O)n(NMA)m](n+m=6)团簇体系的结构、能量和电荷分布等性质，结果表明，ABEEMσπ/MM与QM结果具有较好的一致性，键长、键角、结合能的平均绝对偏差(AAD)分别小于0.03Å、2.1°和9.5kcal/mol，相对均方根偏差(RRMSD)分别小于1.9%、1.6%和14.8%，电荷分布的线性相关系数R大于0.94。应用ABEEMσπ/MM进行氮-甲基乙酰胺(NMA)无机盐水溶液的分子动力学模拟，结果表明，K+与NMA和水中氧原子之间

3、径向分布函数(RDF)的第一峰位于3.00Å；在纯水、4M、6M和8M的NMA水溶液中，K+第一配位层的配位数分别为5.7、6.7、8.8和11.0。采用B3LYP、B3PW91、M062X和MP2等4种量子化学方法研究水合卤素团簇体系[X(H-(X=F,Cl,Br,I)的结构、结合能和电荷分布。基于QM的计算结果，进一步2O)3-8]优选卤素离子与水之间相互作用的ABEEMσπ势能函数的相关参数，即卤素离子的ABEEMσπ电荷参数、力场参数。结果表明，ABEEMσπ/MM与QM具有较好的一致性，键长、键角、结合能的AAD分别小

4、于0.05Å、0.6°和12.8kcal/mol，RRMSD分别小于2.6%、0.5%和22.3%，电荷分布的线性相关系数R大于0.97。尝试应用ABEEMσπ/MM进行F-、Cl-和Br-水溶液的分子动力学模拟，初步研究结果表明，F-、Cl-和Br-与水中氢原子之间RDF的第一峰分别位于2.20、2.70和2.75Å，F-、Cl-和Br-与水中氧原子之间RDF的第一峰分别位于3.00、3.65和3.70Å；在216/500个水分子的模拟体系中，F-、Cl-、Br-第一配位层的配位数分别为3.8/3.9、4.6/5.0和4.0/

5、4.5。关键词：钾离子；氮-甲基乙酰胺；卤素离子；ABEEMσπ/MM；分子间相互作用-I-辽宁师范大学硕士学位论文应用ABEEMσπ/MM研究钾离子与氮-甲基乙酰胺和水以及卤素离子与水之间的相互作用TheApplicationsofABEEMσπ/MMontheInteractionsofK+withN-methylacetamide/H2OandHalideIonswithWaterAbstractMonovalentionsplayadecisiveroleinmanylifeprocesses,anditisstilla

6、challengetoaccuratelysimulatethestructuresandpropertiesoftheion-containingaqueouselectrolytesolutionsandbiomolecularsystems.Basedontheresultsofhigh-levelabinitiomethods,thisthesisdevelopedandappliedtheatom-bondelectronegativityequalizationfluctuatingchargeforcefield(

7、ABEEMσπ/MM),andrelatedparameterswerefurtheroptimizedtostudythestructures,bindingenergiesandchargedistributionsof[K(H+++2O)n](n=3-8),[K(NMA)n](n=3-8)and[K(NMA)m(H2O)n](m+n=6)complexes.ResultsshowthattheresultsofABEEMσπ/MMareingoodagreementwiththoseofQM,inwhichtheavera

8、geabsolutedeviations(AAD)ofbondlengths,bondanglesandbindingenergiesarelessthan0.03Å,2.1°and9.5kcal/mol,respectively,andtherelativer