石墨烯_硅纳米孔柱阵列的制备与光电特性

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1、学校代码10459学号或申请号201221130039密级博士学位论文石墨烯/硅纳米孔柱阵列的制备与光电特性作者姓名：唐召军导师姓名：李新建教授吴迪副教授学科门类：理学专业名称：凝聚态物理完成时间：2018年11月AdissertationsubmittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofDoctorPreparationandoptical/electricalpropertiesofgraphene/SinanoporouspillararrayBy:ZhaojunTangSupervi

2、sor:XinjianLi,DiWuCondensedMatterPhysicsSchoolofPhysicsandEngineering,ZhengzhouUniversityNovember,2018摘要摘要石墨烯是由sp2杂化单层碳原子组成的二维蜂窝状结构，具有大的比表面积、高的透光率、电子迁移率、激子束缚能和热稳定性，这使得石墨烯（graphene）在透明电极、场效应晶体管、光伏器件、气敏传感器等方面有巨大的应用潜力。但本征石墨烯具有零带隙特性，不产生荧光，这极大的限制了它在光电器件中的应用，打开石墨烯的带隙是其在半导体

3、光电子器件领域应用的前提。石墨烯的光学性质由其对称性决定，可以通过引入无序结构来改变，途径之一就是通过调控sp2区域的尺寸来调控发光的波长。超大规模集成电路都是以Si材料作为基础，而且下一代信息技术的一个重要发展方向就是硅基光子学，但作为间接带隙半导体，Si发光效率较低，需要将光子器件或电子器件集成在Si芯片上，实现光电集成，缩短光电互联的长度，提高信息处理速度。构筑graphene/Si器件，不仅可以实现硅掺杂石墨烯提高石墨烯的激子结合能，增强石墨烯室温激子发光，还可以直接将器件集成到Si芯片上。但石墨烯与Si集成时存在晶格失

4、配和热失配，采用纳米技术可以很好解决这个问题。本论文在Si纳米孔柱阵列（Sinanoporouspillararray，Si-NPA）上用化学气相沉积法（chemicalvapordeposition，CVD）成功原位制备了石墨烯，实现了与Si-NPA的异质接触，得到一种新型的graphene/Si-NPA纳米异质结构，该结构在室温下展现出较强的激子发光特性、稳定良好的场发射性能、和较弱的光电导性能。本论文主要进行了以下研究工作：（1）采用两种不同的方法制备graphene/Si-NPA异质结：1、以Ni为催化剂，CVD法在Si

5、-NPA上直接沉积生成石墨烯；2、采用氧化还原法制备石墨烯，然后旋涂在Si-NPA上形成异质结。先采用化学水浴法制备Ni催化剂，研究了不同前驱体、生长时间、溶液PH值对催化剂覆盖度、颗粒均匀度的影响，确定了Ni(CH3COO)2·4H2O为前驱体、生长时间15min、PH值为8是得到Ni纳米晶催化剂的最佳制备条件。然后采用CVD方法在Ni/Si-NPA上生长石墨烯，通过控制碳沉积时间来调节石墨烯的层数，在此选用5min、10min沉积时间，制备出厚度分别为3和8个碳原子层的石墨烯。此外，我们通过氧化还原法成功制备了分散均匀，尺寸

6、为5~7nm的I摘要石墨烯，并将其旋涂在Si-NPA上，形成graphene/Si-NPA纳米异质结构。（2）Graphene/Si-NPA纳米异质结的结构、组成、及室温激子发射特性。利用XRD、FESEM、TEM、HRTEM、Raman等表征了CVD法制备的graphene/Si-NPA的形貌、结构及组成，确定制备的石墨烯尺寸为~17nm，具有良好的结晶度和分散性。光吸收谱表明石墨烯具有3.3eV的吸收带边。在光激发下，石墨烯在紫外和可见光区域（2.06-3.6eV）出现一系列连续分立的激子发射峰。此外，声子谱伴随激子峰也在室

7、温下长期稳定存在。石墨烯的低温光致发光谱表明激子发光来源于自由激子、束缚激子的复合发光和缺陷态发光。通过分析石墨烯的载流子传输特性，基于能带理论构建了石墨烯的激子发光物理模型。我们认为石墨烯发光的机理除了激子能带间的跃迁外，Si原子的掺杂、催化剂Ni纳米晶的等离子增强等因素，对石墨烯的室温激子发光都起到了重要的作用，该研究结果对增强石墨烯的室温激子发光具有重要的参考价值。为了更好地揭示这一现象，我们测试了graphene/Si-NPA复合体系的量子产率为3.09%，平均荧光寿命为1.08ns。通过对387nm、473nm处发光峰

8、的寿命测试，确定了387nm的发光是由自由激子到σ能带跃迁造成的，而473nm处的发光是由两种机理构成：束缚激子复合和石墨烯的边沿缺陷态发光。为了对比，测试了旋涂法制备的graphene/Si-NPA异质结的激发光谱和光致发光谱。结果表明，该方法中Si原子与石墨