镍磷基化合物的制备表征及其高效电解水性能的研究

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1、镍磷基化合物的制备表征及其高效电解水性能的研究Nickelphosphide-basedcompoundforefficientelectrocatalyticwaterspiltting学科专业：材料学研究生：周睿琪指导教师：邓意达教授天津大学材料科学与工程学院二零一七年十二月摘要镍磷化合物在电解水析氢（HER）领域表现出了很好的催化活性。本文我们使用次亚磷酸钠（NaH2PO2）作为磷源，合成的氢氧化镍（Ni(OH)2）前驱体作为镍源，低温磷化（250℃）合成物相和组成可控的Ni-P基纳米颗粒（Ni-P-basedNPs）。通过改变制备Ni(OH)2的NaO

2、H浓度和镍盐种类，我们可以调节Ni-P-basedNPs的物相及组成从Ni5P4，Ni2P到Ni12P5。合成的β-Ni(OH)2前驱体具有不同的空间阻力和静电阻力导致了三种不同Ni：P比例的Ni-P物相的形成。电化学表征表明富P相的Ni-P-basedNPs（Ni5P4+Ni2P）表现出优异的电催−2化HER性能，在0.5MH2SO4溶液中，达到10mAcm的电流密度只需要111mV的过电位（η），这比纯的Ni2P相的样品(η=118mV)和富Ni的Ni-P基对比样（Ni12P5+Ni2P）（η=131mV）的性能更加的优异。这归功于P元素较强的总体效应并且

3、富P的Ni-P-basedNPs提供了更多的活性位点。本实验的结果展现出通过调节Ni(OH)2前驱体的的表面特性，就可以很容易地调节Ni-P-basedNPs的物相及组成，这为优化过渡金属磷化物基的电催化剂的HER性能提供了一个简单经济绿色环保的策略。此外，我们还通过一步水溶液共沉淀的方法制备了Co、Fe掺杂Ni-P基过渡金属层状双氢氧化物（LDHs），通过物相形貌以及材料电催化性能的表征发现，掺P和不同过渡金属离子互相掺杂所产生的协同作用，有利于促进LDHs的电催化析氧（OER）性能，其中三元的NiCoFe-PLDHs当其阳极电流密度达-2到10mAcm（η

4、10）时，仅需274mV的过电位。P元素增加了材料的导电性润湿性，促进了电子的转移，不同过渡金属的互相掺杂改变了材料的电子结构，增加了材料的活性位点，有效提高了材料的OER性能。关键词：镍磷化合物，纳米颗粒，物相可控，电催化析氢反应，掺磷层状双氢氧化物，协同作用，析氧反应ABSTRACTNickelphosphidehasbeenshowntobeactivetowardhydrogenevolutionreaction(HER).Inthispaper,wedemonstratethephaseandcompositioncontrollablesynthe

5、sisofnickelphosphide-basednanoparticles(Ni-P-basedNPs)viaalow-temperaturephosphidationreaction(250ºC)usingNaH2PO2asthephosphorussourceandtheas-preparedNi(OH)2precursorasthenickelsource.Interestingly,bychangingtheNaOHconcentrationandnickelsourceusedtofabricateNi(OH)2precursors,wecoul

6、dadjustthephasesandcompositionsofas-synthesizedNi-P-basednanocatalystsfromNi5P4,Ni2PtoNi12P5.Thedifferentsterichindranceandtheelectronstaticrepulsionofsynthesizedβ-Ni(OH)2precursorsresultintheformationofthreeNi-PphaseswithvariousNi:Pratios.Electrochemicalcharacterizationsrevealthatt

7、heNi-P-basedNPswithP-richphase(Ni5P4+Ni2P)exhibitremarkableelectrocatalyticHERproperty,withlowoverpotential(η)of111mVtoreacha−2currentdensityof10mAcmina0.5MH2SO4media,whichissuperiorthanthoseofpureNi2P(η=118mV)andtheNi-richNi-P-basedcounterpart(Ni12P5+Ni2P)(η=131mV).Thisisattributed

8、tothestrongerensemb