Ga2-xInxO3及Ga（In）ON光催化材料的可控制备与CO2光还原研究

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1、Ga2-xInxO3及Ga(In)ON光催化材料的可控制备与CO2光还原研究ControlledSynthesisandPhotocatalyticPropertiesofGa2-xInxO3andGa(In)ON工程领域：材料工程作者姓名：喻彬璐指导教师：叶金花教授王德法教授企业导师：邱海林高工天津大学材料科学与工程学院二零一七年十二月摘要半导体光催化技术可以实现水分解制氢、降解污染物以及还原CO2获得附加值更高的碳氢燃料等，是一种有望解决全球能源危机和环境污染问题的绿色技术。在上述光催化反应中，最受关注的CO2光还原效率还

2、很低，开发具有高效CO2光还原性能的半导体材料的一个首要前提是拓宽光催化材料的吸光范围。近来研究结果表明，Ga2-xInxO3这种材料在无助催化剂的条件下表现出优异的光催化产氢性能，但它在光催化CO2还原方面的应用还未有报道。本文利用溶剂热法制备了一系列不同Ga、In组分的Ga2-xInxO3光催化材料，并在该工作基础上，对只有紫外光响应的Ga2-xInxO3材料进行精确氮化，成功获得了一系列带隙连续可调并具有可见光响应的Ga(In)ON材料。首次采用简单的溶剂热法合成了不同Ga、In组分的Ga2-xInxO3材料。X射线衍射

3、分析表明：随着In/Ga比例增加，Ga2-xInxO3材料会由β-Ga2O3相向In2O3相转变，与此同时，样品形貌会由片状向球状转变。其中具有片状形貌的_2-1Ga1.28In0.72O3样品比表面积为13.966mg，主要暴露晶面为（201）。在紫外光照射下，该样品表现出最高的光催化CO2还原性能，主要还原产物为CO，每小时产CO量为0.32μmol，并且活性在反应19h后仍保持稳定。Ga1.28In0.72O3样品的光催化CO2还原活性比Ga2O3提高近10倍，比In2O3提高近3倍。这是多个因素共同作用的结果，包括材料

4、的能带结构、比表面积和形貌等。在上述工作基础上，进一步通过气热氮化法成功将Ga1.28In0.72O3样品的吸收带边从紫外光波段延伸到可见光波段，部分甚至到了近红外波段，通过控制氮化时间能够实现Ga(In)ON材料的带隙精确可调。其中氮化60min的Ga(In)ON3在可见光下表现出最佳的光催化CO2还原活性，主要产物为CO，每小时产CO为0.13μmol，这得益于其更宽的吸收带边。关键词：Ga2-xInxO3；Ga(In)ON；气热氮化法；CO2光还原IABSTRACTSemiconductorphotocatalysis,

5、whichcanrealizewatersplittingtoproducehydrogenenergy,degradationofpollutants,andreductionofCO2intohydrocarbonfuels,iswidelyregardedasapromisinggreentechnologyinsolvingtheworldwideenergycrisisandenvironmentalpollutionissues.Amongtheabove-mentionedphotocatalyticreacti

6、ons,CO2reductionismostlyattractiveinrecentyears.However,thephotoefficiencyisstillverylow.Expandingthelight-absorptionrangeisoneofthepre-requisitesforthedevelopmentofhighlyefficientsemiconductorphotocatalysts.RecentresearchshowedthattheGa2-xInxO3materialexhibitedexce

7、llentphotocatalytichydrogenevolutionperformancewithoutco-catalyst,butitsapplicationinthephotocatalyticreductionofCO2hasnotyetbeenreported.Inthisthesis,aseriesofGa2-xInxO3photocatalyticmaterialswithdifferentGa:Inatomicratioweresynthesizedbycontrollablesolvothermalmet

8、hod.Onthebasisofthiswork,wesuccessfullyobtainedaseriesofGa(In)ONmaterialswithcontinuouslyadjustablebandgapandvisiblelightresponsethroughth