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时间:2019-05-15
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1、Pt基纳米材料的制备及电化学性能的研究SynthesisofPt-basednanomaterialcatalystsforelectrochemicalproperties学科专业:材料学研究生:张媛指导教师:邓意达教授天津大学材料科学与工程学院二零一七年十二月摘要燃料电池由于其环保、节能、高效的能量贮备和转换的优点,近年来受到研究者们的普遍关注。其中Pt催化剂是使用最广泛的催化剂,但是由于其有限的资源以及较高的成本,以及较低的抗CO毒化能力,制约了其利用率。因此,如何在降低Pt用量的同时提高催化效率,对于燃料电池的商业化发展具有至关重要的作用。Pt基枝状纳米颗粒的制备
2、方法多种多样,探究简单高效的途径是必要的。本文展示了一步法制备具有小粒径,组成可控和高催化活性的高度分散的枝状PdPt双金属纳米颗粒。在研究中PdPt双金属纳米颗粒是通过丹宁酸(BT)作为还原剂和表面活性剂而得到的,起到了简化工艺的作用。另外,具有不同Pd/Pt原子比的PdPt双金属纳米颗粒可以通过改变Pd和Pt前躯体的量来获得。最重要的是,与其他成分的PdPt纳米颗粒(Pd82Pt18,Pd69Pt31,Pd36Pt64)和商业Pt/C(20wt%)催化剂相比,Pd52Pt48催化剂具有最高的甲醇氧化电催化活性,是因为其独特的树枝状结构以及Pd和Pt之间的协同效应所造成
3、的。同时,制备的纳米颗粒对氧还原也有高的催化活性。该研究具有易于制备和提高催化性能的明显优点,在电化学能转换的高性能催化剂方面具有巨大的前景。本文用同样的方法制备了枝状PtPdCu纳米颗粒,Cu的加入不仅能提高Pt的利用率,还能通过改变Pt的电子结构来降低Pt和OHad之间的结合能,从而提高对甲醇氧化及氧还原反应的催化性能。实验结果显示PtPdCu三金属纳米颗粒相对于商业Pt/C以及一些报道过的纳米晶体,在酸性条件下对催化甲醇氧化和氧还原反应具有突出的性能。高的催化活性可以归因于独特的枝状结构及金属间的协同效应。关键词:PdPt,PtPdCu,一步法合成,甲醇氧化,氧还原
4、IABSTRACTProtonexchangemembranefuelcells(PEMFCs)areidealcandidatesfortransportationandportablepowersourcesduetohighefficiencies,reducedemissions,lackofmovingparts,andlowoperatingtemperatures.Itisknownthatplatinum(Pt)isanefficientcatalystforfuelcellsaswellasvariousindustrialchemicalreactio
5、ns,butitshighcostandpoorCOresistanceimpedeitslarge-scalecommercialization.OneapproachtoimprovetheusageofPtisfabricatingPt-Malloycatalystsbyintroducingothermetals.Thispaperdemonstratesaone-potapproachforproducinghighlydisperseddendriticpalladium-platinumbimetallicnanoparticleswithsmallpart
6、iclesize,tunablecomposition,andhighcatalyticactivity.Herein,thePdPtbimetallicnanoparticleshavebeenobtainedreadilyviatakingadvantageofbayberrytannin(BT)asboththereducingagentandsurfactant.Additionally,thePdPtbimetallicnanoparticleswithdifferentPd/Ptatomicratioscanbepreparedbyjustvaryingthe
7、amountofPdandPtprecursors.Mostimportantly,theas-preparedPd52Pt48catalystexhibitstheoptimalcatalyticactivitiescomparedwithothercompositionalPdPtnanoparticles(Pd82Pt18,Pd69Pt31,Pd36Pt64)andcommercialPt/C(20wt%)catalystforthemethanoloxidationreaction(MOR)andoxygenreduc
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