催化剂负载量对三元催化转化器转化效率的影响

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1、第29卷第12期河南科学Vo1．29No．122011年l2月HENANSCIENCEDec．20l1文章编号：1004—3918(2011)12—1495—04催化剂负载量对三元催化转化器转化效率的影响孔祥华(宝鸡文理学院陕西省灾害监测与机理模拟重点实验室，陕西宝鸡721013)摘要：针对三元催化转化器的起燃特性，建立了转化器的数学模型，给出数值求解方法，模拟结果表明：以30000m2／m3为基准负载，催化剂均匀分布时，负载量增加2倍，转化率有所增加，但4倍基准负载与2倍基准负载的转化率变化不明显．在催化剂总

2、量不变的情况下，沿轴向递增，转化率有所下降，沿轴向递减，起燃时间缩短，转化率增大．关键词：催化转化器；数学模型；转化效率；催化剂负载量中图分类号：TK411．5文献标识码：A汽油发动机尾气中的有害气体通过安装三元催化转化器(Three—wayCatalyticConverter，TWC)被转化为无害的CO：、N：和HO而得到有效控制．虽然现在汽车上的TWC在催化活性温度范围内对CO、HC和NO的转化率已达95％以上，但在起燃温度点以前却不能有效地发挥作用【”．在装有TWC的汽车上，发动机冷启动后的前几分钟内CO

3、和HC的排放率为60％～80~[2-31．这样的排放量难以满足日益严格的排放法规【4]．为了降低冷启动排放量，就必须尽可能缩短起燃时间，提高转化率．但是在缺少足够理论分析与指导的情况下，转化器内复杂的物理化学过程和大量设计运行参数增加了实际模拟难度．已开发的模型大多集中在转化器内的瞬态行为分析，传热传质过程分析[8-9)、催化过程动力学分析”、模型的建立都是在催化剂均匀负载模式下进行的．本文在考虑所有气体化学反应的情况下，假定进气温度和进气浓度恒定，建立数学模型，准确预测催化剂负载量对转化效率的影响，为催化器的

4、优化设计提供参考．1模型建立与数值求解1．1催化转化器数学模型催化转化器模型建立的基本假设为：①反应器表面的性质均匀；②与对流传热相比，气相的辐射传热与热传导可以忽略；③催化转化器具有良好的绝热性能；④所有小通道内的气体温度与浓度相等．通过以上的假设，催化转化器模型基本上就是转化器内气相与固相的质量与能量的平衡问题了．旦：一M旦一h。f5(厂)，(1)dd鼽c=-p12C生一hS(T,一Tp，(2)d0s=S(ca—Csj)，(3)一2—5(1~)psCp,=(1)+hS(Tg-Ts)+S。∑(一△)．(4)o

5、tOx。1式中：为催化剂的空隙率，％；h为导热系数，W／(m·K)；5为催化剂几何表面积，m2／m，；口Gf分别表示第种反应物在气相中的浓度与在固相表面上的浓度=1～6，1表示CO；2表示c，H；3表示CH；4表示H；5表示NO：6表示02)；h为气体物质J的传质系数；Scat为催化剂的活性表面积，m2／m；f为第中物质的反应速．率，mol／(m2．s)；M为平均摩尔质量，mol／kg：p,为催化剂表层密度，kg／m；，分别表示气相和固相的温度；k为催化剂表面的热导率，W／(m·K)；△为物种的反应热，J／mo

6、1．．模型的边界条件为：收稿日期：2011-10—14作者简介：孔祥华(1977一)，女，吉林龙井人，讲师，硕士，主要研究方向为大气污染控制．——1496——河南科学第29卷第12期(0，f)=，(5)(0，)=，(6)，O)=Ta，(7)堕(0，￡)：(，f)：0．(8)d传热系数采用Babat2]等的结果：Nukg：——=——，(9)d式中：Ⅳ：0．571(Re)．传质系数(hoi)为hoj=，(10)式中：所用的物质的扩散系数由Slattery—Birdt3]公式计算：旦：口()．㈨l2(其中：a=2．7

7、45x104，b=2．334．1．2数值求解模型有偏微分方程、常微分方程，还有代数方程，因此找到一种合理的解法对求解数学模型很重要．对气体能量和质量方程，因为其对时间的微分可以忽略，所以用传热单元数法来求解比用传统方法更稳定．对于偏微分方程，用有限差分法对其进行离散求解，对于代数方程，则用牛顿一拉夫森法迭代求解．数值求解式：=+(l厂，)em．(11)，式中：Ⅳ：．0通过对整个催化转化器的积分可以得到如下NTU形式的气体浓度关系：l=，十(l厂G，)e．(12)式中：NTUm：—h~pgAF—．根据质量守恒定律

8、，质量平衡方程可写成．5(Csj)(1-e-NTUa)·(13)由边界条件式(7)与式(8)，采用时间向前差分、空间中心差分的有限差分法可以从方程(4)求得催化转化器的温度．2模拟结果分析方程(3)和(4)中的参数S。定义为单位反应体积的催化剂表面积，本研究使用的整体催化剂的S。值在整个催化器上都是一致的，其值为30000m2／ms．下面将要讨论的是起燃过程中贵金属负载量和负载模式对转