可见光响应的钽基与钛基氧氮化物光催化剂的制备与研究

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1、可见光响应的钽基与钛基氧氮化物光催化剂的制备与研究摘要利用太阳能光催化分解水制氢是21世纪人类从根本上解决日益严峻的能源与环境问题较为理想的途径之一，已引起了各国研究者的高度关注。然而，目前所研究的光催化材料大都只能在紫外光下有光催化响应。由于N归轨道能级比O卯轨道能级高，多数过渡金属氧化物氮化为氧氮化物后，在可见光区呈现较强的吸收能力，是一种潜在的具有可见光响应能力的光催化材料。近年来，开发和研制在可见光区具有高活性的过渡金属氧氮化物光催化剂越来越受到人们的关注。本论文以过渡金属氧化物粉体为原料，采用直接氨解法制

2、备了具有高比表面积的窄能隙的氧氮化物半导体材料。采用高温氮化技术，以微米级的五氧化二钽为原料，在800一900℃、氮化8h制备了钽的氧氮化物粉体。利用X射线衍射(XRD)、紫外一可见光吸收光谱(Uv-vis)、氮吸附比表面积测试(BET)等方法对钽的氧氮化物进行了表征。研究了氮化温度对氧氮化物的可见光吸收能力和比表面积的影响。以高温固相法制备的钛酸镧为原料，采用氨解法在800一900℃，氮化8—30h制备了钛酸镧的氧氮化物粉体，对不同氮化温度，氮化时间合成的粉体用X射线仪(XRD)、紫外一可见吸收光谱仪(Uv．vi

3、s)、氮吸附比表面仪(BET)、元素分析仪(EA)进行了表征。研究结果表明：随着氮化温度的升高和保温时间的延长，钛酸镧的氧氮化物氮含量增加，粉体颜色加深，可见光吸收能力增强。采用以s01．gel和化学共沉淀法所合成的钛酸镧为原料，采用氨解法在700—900℃，氮化8一12h制备了钛酸镧的氧氮化物粉体。对钛酸镧氧化物和钛酸镧的氧氮化物粉体用热重一差热分析(TG．DTA)，X射线(Ⅺm)、紫外一可见吸收光谱(U讥vis)、氮吸附比表面仪(BET)，元素分析仪(EA)、透射电镜(TEM)进行了表征。对比由高温固相一直接氮

4、化法与s01．gel一直接氮化法所制备的氧氮化物的性能可得出以下结论：共沉淀法可以制备出纯度高、组份均匀的、比表面积大、活性高的纳米La203仃i02复合粉体，该复合粉体在900℃氮化8h可得到粒度为30nm，比表面积为27．5m2儋，吸收边界为59011m的纯单斜相的LaTi02N。随着氮化温度的升高，氧氮化物的N／O比例增加，其吸收边红移程度增加，粉体吸收可见光能力增强，粉体颜色加深。关键词：光催化剂，氧氮化物，氨解，红移，比表面ABSTRACTSTUDYANDPREPARATIoNOFTA，ANDT14+BA

5、SEDOXYNITRIDESASⅥSIBLE．LIGHT．DRIVENPHoToCATALYSTSZHANGHua—Shun(MaterialsScience)SupervisedbyProfWANGHong-ZhiPhotocatalyticwatersplittingusingsolarenergyhasreceiVedagreatdealofattentionsinceithasbeenconsideredasoneofthepotentialwaystoproVidecleanandrenewableene

6、玛yofH2．However，mOstofphotocatalystsasfoundareonlyresponsiVeunderultra们olet(UV)light，whichaccountsforonlyasmallfhction(4％)ofthesolarspectmmontheearth’ssumce．WhenNelementisintroducedintoatransitionnletaloxide，thetl。ansitionmetaloxynitrides洲bits缸．ong￡Ibso印tionint

7、heVisibleregionduetothehi曲erValencebandwhichconsistedofhybridizedN2pa11d02porbital。Thatcanleadtopotentialphotocatalytic印plicationsunderVisible—lightexcitation．InthepastseVeralyears，therehasbeenagrowingconcemaboutthesyllthesisofnewtypesofhi曲aCtiVeVisible—li曲t-嘶

8、Venoxyllitridephotocatalyst．垭thispaper，wetchemicalmethodwasusedtosynthesizetransitionmetaloxideaSahighlyreactiVe豫wmatedalforthenitridationreaction．SinceitshighreactiVeactiVity，tran