丝光沸石负载TiO2_膜光催化氧化邻氯苯酚的研究

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1、@簟季五晕东华大学硕士学位论文丝光沸石负载TiO。膜光催化氧化邻氯苯酚的研究摘要光催化Ti02氧化技术作为一种高级氧化技术，对氯酚类等难降解有机物具有氧化彻底、反应快速、高效等优点，受到研究者们越来越多的重视，成为环境污染控制领域最具有发展前途的高级氧化技术之一。以难生物降解的邻氯苯酚作为目标污染物，125W高压汞灯作为紫外光源，利用自制光催化反应器，系统地研究了光催化反应中催化剂Ti02浓度、pH值、邻氯苯酚初始浓度等关键因素对反应的影响，确定了最佳的反应条件；对邻氯苯酚光催化降解反应过程中生成的中间产物，通过气相色谱一质谱联用方法进行了定性分析，‘进而探讨了邻

2、氯苯酚光催化降解的反应机理途径；考察了悬浮相Ti02光催化氧化邻氯苯酚的反应动力学方程。实验结果表明，在悬浮相光催化反应体系中，Ti02浓度的最佳值为O．30g-L_1，反应体系在pH<3时光催化活性最高，反应速率随邻氯苯酚初始浓度的升高而降低，Cl取代基对邻氯苯酚的降解反应产生抑制作用，邻氯苯酚降解过程中生成的中间产物有1，2一二氯苯、苯、醌、苯邻二酚等，得出了悬浮相Ti02光催化氧化邻氯苯酚反应的动力学方程为零级反应形式C=Kt、roc=∥t。采用粉体涂敷法(去离子水、无水乙醇作分散剂)、溶胶一凝胶法，以丝光沸石作为催化剂载体，在不同热处理温度300*C、40

3、0*C、500。C、600*C下制备Ti02负载膜，通过BET比表面积、负载量、x射线衍射、扫描电子显微镜等分析手段进行了表征。研究表明，由于沸石具有较好吸附性能及独特的静电场结构，沸石负载Ti02膜比悬浮相Ti02光催化反应体系具有更高的催化活性，其中溶胶一凝胶法在400"c$!J备得到的Ti02膜催化活性最高，不同初始浓度的邻氯苯酚溶液中的T。c降解反应动力学模型符合L—H模型，％2了kLi-．(Ko丽d,TOCo，反应动力学③躲淼东华大学硕士学位论文方程为准一级反应TOG=TOOoe“；同时指出邻氯苯酚浓度的去除不符合L—H方程，原因在于降解中间产物与邻氯苯

4、酚在载体表面形成竞争吸附。Ti02膜经反复使用11次后，Ti02有脱落现象，反应第60rain的去除效率降为第一次使用的6639％，但仍高于悬浮相Ti02光催化反应，具有较高的光催化活性。作者：张志翔(环境工程)导师：陈亮(教授)关键词：光催化，二氧化钛，邻氯苯酚，沸石，中间产物，反应动力学蟪畛苹季上晕东华大学硕士学位论文StudyonPhotocatalyticOxidationof2一chlorophenlwithTi02ThinFilmsupportedbyFeatherZeoliteAbstractU1travioletphotocatalyticoxid

5、ationmediatedbyilluminatedTi02hasrecei。edconsiderableattentionaSoneofthemostpotentialadvancedoxidationtechnologies．ItcanmineraliseawiderangoforganicpollutantssuchaschlorophenolswhicharedifficuIttoremovebysimplebiodegradationinwatercompletelytoC02，H20withhighreactionrateandhighremovale

6、fficiency．Selecting2-chlorophenolastargetedpollutant．125WhighpressuremercuryvapourlampasUVtightsource，theeffectsofTi02concentration，pHvalue，andinitial2-chlorophenolconcentrationtophotocatalyticreactionarestudiedusingaselfmadephotocatalyticreactor．Theintermediatesandmechanismofphotocat

7、alyticdegradationof2-chlorophenolareanalyzedbyGC—MS．ThekineticsofphotocatalyticdegradationofreactantinslurrysystemaredescribedasC2Kt、TOC=硭t．whicharetypicalofzero—oMerreactionTheresultsofexperimentsshowthattheoptimumcatalystconcentrationis0．30g'L一，theactivityofphotocatalysisreacheshigh

8、estva