La23Ca13MnO3系统Mn位上Cu掺杂及电磁性质研究

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1、华中科技大学博士学位论文La<,2/3>Ca<,1/3>MnO<,3>系统Mn位上Cu掺杂及电磁性质研究姓名：杨应平申请学位级别：博士专业：材料物理与化学指导教师：袁松柳20030401华中科技大学博士学位论文=一=============；==目；22。产。。42。22。2。摘要由于人们在含稀土锰基钙钛矿结构氧化物如Re／．xAexMrl03(Re为三价稀土离子，4e为二价碱土离子)中超大磁电阻的发现，使得该类材料成为材料科学和凝聚态物理的热点研究课题之～。本论文以La2，3Cal／3Mnl#u03为研究对象，系统地研究了采用不同工艺制

2、备La2，3Cali3Mnl．xCux03系列样品的结构、颗粒尺寸、电性质、磁性质和磁电阻效应。研究内容及结论如下：1．概述了锰基钙钛矿结构氧化物的研究情况，重点介绍了锰基钙钛矿结构氧化物中的非本征磁电阻和La2,3cal／3Mn03锰位过渡金属掺杂对系统输运性质的影响。2．采用固相反应法和溶胶一凝胶法分别制备了Laz,3Cal／3Mn03系列样品，电输运性质研究表明，在所有样品电测量中，随系统温度的降低，均发生了绝缘体一金属导电行为的转变。溶胶一凝胶法制备的样品，随烧结温度的降低，颗粒尺寸逐渐变小，绝缘体一金属转变温度向低温方向移动，在

3、整个测量温度区域电阻率增加，磁电阻效应主要起源于与颗粒边界有关的非本征磁电阻。固相反应法制各样品的磁电阻效应主要是在绝缘体一金属转变温度附近与磁场引起的Mn自旋取向有关的本征磁电阻。3．固相反应法制备La2／3Cal／3Mnl#u如3(O≤xs20％)系列样品的电、磁性质及磁电阻的研究结果发现：对于x<15％的样品，cu掺杂大幅度降低了其绝缘体一金属转变温度，提高了转变温度附近的电阻：Cu掺杂为15％的样品在整个低温区都表现出很大的磁电阻效应；当x----20％时，样品在整个测量温度区域表现为绝缘体导电行为。液氨温度下的磁化测量发现：《1

4、0％及x>20％的样品分别表现出了铁磁性及弱铁磁性行为，丽x=15％的样品随磁场的增加发生了反铁磁性一铁磁性金属转变，伴随着磁转交，样品的电阻值也发生急剧减小。基于相分离的观点，我们认为，这是由于bin位上Cu掺杂为系统引进了反铁磁相，即系统分成了铁磁性相和反铁磁性相，从而引起了系统的反常磁输运行为。4．研究了颗粒尺寸对溶胶一凝胶法制备La2,-zCal8Mnl#up3系列样品电输运性质的影响，研究结果显示：Cu掺杂和不同温度烧结没有改变样品晶体结构：随样品烧结温度的降低，样品颗粒尺寸减小，绝缘体一金属转变温度向低温方向移动，绝缘体一金属

5、转变处的峰值电阻大大提高。11000C烧结La2,3Cau3Mnl#up3系列样品的导电机理研究表明：高温顺磁区的导电机理为Mort变程跳跃；低华中科技大学博士学位论文=：===；≈=；；===#===；===#；；=；===#==；；；={温区，当cu掺杂量超过3．5％时，导电机理发生异常现象。实验研究还发现：当烧结温度在某一范围内时，在Laz，3Cal，3hglni．xCux03系统电阻一温度关系曲线上会出现双电阻峰现象。锰基钙钛矿结构氧化物颗粒系统，我们认为颗粒表面和颗粒内部表现出不同的电和磁输运性质。从电输运的角度来考虑，我们将颗

6、粒系统的总电阻看成是颗粒表面电阻和颗粒内部体电阻的串联，基于这样的物理图象，我们对双峰现象给予了合理的定性解释。5．研究了La2／3Cal／3Mnl囊up3系列样品的磁电阻效应，研究结果发现：不同颗粒尺寸的Lar3Cal，3MIl0．96Cu0肼03的低温区磁电阻，随颗粒尺寸的减小，起源于颗粒间自旋极化遂穿的磁电阻大大增加。11000烧结La2廿CaIt3Mnl咔cup3系统的磁电阻实验发现：在O．5T低磁场下，当掺杂量由x--O的增加到x=4％时，绝缘体一金属转变温度附近的磁电阻由3％增加到了90％，而与颗粒边界有关的磁电阻由30％增加

7、到了40％。高场磁电阻实验显示：在3T磁场下，当掺杂量由x=0的增加到x=4％时，绝缘体一金属转变温度附近的磁电阻由54％增加到了98％，而与颗粒边界有关的磁电阻由50％增加到了60％。磁电阻的研究结果发现，Cu掺杂可以实质性的提高系统的磁电阻效应。6．以La2／3Cal／3Mno．955Cu004503和La∞CalnMa096Cu00403两个典型样品为研究对象，系统地研究了在降温和升温过程中，样品的电磁性质、磁电阻以及磁电阻随磁化强度的变化关系，研究结果发现：样品在发生绝缘体一金属转变的中间温度区域，电测量时表现出异常的熟滞现象，磁

8、测量中表现出不寻常的磁滞效应；在0．3T低场下，对于4．5％掺杂样品，发现在绝缘体一金属转变温度附近的磁电阻高达80％。实验也显示，热滞、磁滞和低场超大磁电阻效应都发生在相同的温度区域。对4％