蜂窝整体式催化剂的制备和催化燃烧性

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1、浙江师范大学硕士学位论文Pd/CeO<,2>-Y<,2>O<,3>蜂窝整体式催化剂的制备和催化燃烧性能研究姓名：金凌云申请学位级别：硕士专业：物理化学指导教师：罗孟飞20080531Pd／Ce02．Y：03蜂窝整体式催化剂的制备和催化燃烧性能研究摘要催化燃烧法具有设备篱单、能耗低、不易形成NOx二次污染等优点，是消除挥发性有机化合物(VOCs)污染最有效方法之一。催化剂的性能是决定催化燃烧技术的关键闻题。整体式催化剂是近几十年发展起来的新型催化燃烧催化荆，该类催化刹一般以堇青石蜂窝陶瓷为基体，表面通过涂覆涂层作为第二载体，然后负载Pt、Pd和Ru等活性组分熬过程来制备世由于A120

2、3的比表面积高、容易负载贵金属组分，是目前常用的涂层(第二载体)。然而，由于A1203热稳定性差，高温下易与助剂发生固穗反应生成尖晶石(AB204)类化合物，降低毽化性能。因此，本课题为了克服传统A1203涂层的缺陷，拟在蜂窝陶瓷基体上开发新涂层来代替A1203涂层。本研究采用浸渍法制备了一释粘附在墓青石蜂窝陶瓷载体上的Ce02。Y203复合氧化物新涂层。此涂层采用不含N03‘的Ce、Y源为前驱体，制备过程孛无有害物震产生，对环境友好。基于聪催化剂优良的VOCs催化燃烧性能，用Ce02．Y203复合氧化物新涂层代替传统的A1203涂层制备了负载Pd整体式催化剂，并用XRD、Rama

3、n、H2．TPR、BET、S嚣M、EDX和XRF等方法对催化剂进行了具体的表征。以甲苯、乙酸乙酯氧化为模型反应考察了催化剂的催化活性和热稳定性，发现催化剂具有良好的活性帮高温热稳定性，适用于V◇Cs催化燃烧尊研究表明，CexY陬02．5涂层具有良好的抗振荡性能，其粘结强度随着Y203含量的增加而加强；CexYl．x02．d涂层适合制备负载Pd催化剂，对活性组分H2PdCl霹吸附能力睫K侥含量的增加焉增强垂通过Pd／CexYl_x02．占催化剂对甲苯催化氧化反应的考察，发现催化剂的活性与CexYl嚷02茹涂层的组成有密切的关系，Pd／Ceo。2Yo，8024催化裁催化活性最好，其它随

4、CexYh02巧涂层中Y203含量的增加，催化舞I』的活性提摘要高。因此，我们认为Ceo．2‰．802-6为涂层的最佳组成，采用此涂层负载Pd制备的Pd／Ceo．2Yo．802．巧整体式催化剂的催化性能最好。由于Pd／Ceo．2Yo．802．d整体式催化剂的催化性能最佳，我们对此催化剂进行了重点研究，并通过了解焙烧温度对催化活性的影响考察了催化剂的热稳定性。研究发现，Ceo．2Yo．802审涂层对活性组分H2PdCl4的吸附性能强可能与等电点有关；Pd／Ceo．2Yo．802．6催化剂具有良好的低温甲苯和乙酸乙酯的催化活性，同时具有优良的高温热稳定性；当空速在25000hJ以下时，

5、催化剂表现出最好的活性；低温焙烧的催化剂氧化还原性能强、活性高，高温焙烧后Pd／Ceo．2Yo．802巧催化剂的活性缓慢下降可能与PdO晶粒的增大有关。Ceo．2Yo．802．6涂层性能优越，且制备过程中无有害物质产生，对环境友好，有望取代传统的A1203涂层；Pd／Ceo．2Yo．802．6整体式催化剂不但具有高活性，而且热稳定性强，适用于VOCs催化燃烧。关键词：CexYl．x02．d涂层，Pd／Ceo．2Yo．802巧催化剂，蜂窝陶瓷，整体式催化剂，甲苯，催化燃烧Pd／Ce02一矾03蜂窝藏体式催化剂的制备和催化燃烧性能研究ABSTRACTAmongcurrenttechno

6、logiesforcontrollingVOCs(Volatileorganiccompounds)，catalyticcombustionisaveryattractiveandwidelyusedwayduetoitssimpleequipmentrequirement,lowenergyconsumption，highefficiency,andwithoutundesiredbyproductssuchasNOx．Andthecatalystisthekeyofcatalyticcombustion．Monolithiccatalystswithhoneycombstruc

7、tureweredevelopedinlastdecades．Forthiskindofcatalyst，thecordieritehoneycombisusuallyusedasthesubstrateandthewashcoatiscoatedonitssurfaceasthesecondsupport，thenanactivespeciessuchasPt,PdandRuisdeposited．Atpresent，A1203isusuallyusedasthes