以纳米BN为支撑体的催化剂的制备与性能研究

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1、河北工业大学硕士学位论文以纳米BN为支撑体的催化剂的制备与性能研究摘要由于日益严重的能源问题和环境问题，将甲烷和二氧化碳这两种导致温室效应的气体通过重整反应合成工业原料的研究，越来越受到人们的重视。甲烷二氧化碳重整反应制取合成气的CO/H2的摩尔比约为1，是工业上F-T合成和合成甲醇的重要原料。通过重整反应，可以使二氧化碳成为一种碳源，在一定程度上减少温室气体的排放。所以，为了适应能源的结构调整和工业上的需要，近年来越来越多的国家对甲烷二氧化碳重整制合成气展开了大量深入系统的研究。本文选择Ni作为催化剂的活性组分，使用等体积浸渍法制备催化剂，通过使用新型BN载体制备甲烷二氧化碳重整反应的催

2、化剂。同时选用传统的γ-Al2O3载体作为对比实验。通过催化剂活性评价装置，测定Ni的含量在5~20wt%时甲烷和二氧化碳的转化率，通过SEM、XRD、TG-DTA、BET等测试手段研究催化剂的微观结构，考察了载体和助催化剂对甲烷和二氧化碳转化率的影响以及影响催化剂积炭的因素。结果显示：通过浸渍法制备的催化剂，活性组分分布在球形载体的表面，使用BN作为催化剂载体的甲烷二氧化碳重整反应的催化活性及抗积炭能力要优于使用γ-Al2O3的载体，当BN材料负载的活性组分Ni的含量在12wt%并且反应温度在800℃的时候，甲烷和二氧化碳的转化率分别为93%和95.3%，高于使用γ-Al2O3的载体的转

3、化率；随着反应温度的升高，甲烷和二氧化碳的转化率均增加，温度越高，转化率越高；当通入气体的流量增加时，甲烷和二氧化碳的转化率降低。通过稳定性测试，使用BN载体反应的稳定性要优于使用γ-Al2O3的载体。本文还讨论了载体和加入助催化剂后对甲烷重整反应的催化活性和抗积炭能力的影响。通过SEM和TG表征手段，发现使用BN载体比γ-Al2O3载体拥有更好的抗积炭的能力。当加入碱金属、碱土金属和稀土元素后未对甲烷和二氧化碳的转化率产生明显的影响，稀土元素作为助催化剂能提高催化剂的转化率和抗积炭能力，尤其是加入10wt%的CeO2后，甲烷二氧化碳重整反应的活性和抗积炭能力都得到了提高。通过催化剂的表征

4、手段，反应后催化剂表面的积炭主要是丝状积炭。以过渡金属作为助催化剂的反应活性明显受到了抑制，主要是过渡金属和活性中心发生作用导致活性位的减少，造成活性的降低。关键词：CH4/CO2重整反应，合成气，BN，转化率，积炭i以纳米BN为支撑体的催化剂的制备与性能研究STUDYONPREPARATIONANDPERFORMANCEOFCATALYSTSFORBORONNITRIDESUPPORTEDABSTRACTThedryreformingofmethanewithcarbondioxidehasreceivedmuchattentionbecauseofthebeneficialutiliz

5、ationofbothmethaneandcarbondioxidewhichweretwomajorgreenhousegases.Owingtothe1:1ratiooftheproducts,thisreactionhasapotentiallyimportantroleinindustry,suchasFisher-Tropshsynthesisandmethanolsynthesis.Throughthereformingreaction,carbondioxidecanbecomeacarbonsource,toacertainextent,reducegreenhousega

6、semissions.Therefore,inordertoadapttotherestructuringoftheenergyandindustrialneeds,inrecentyears,moreandmorecountriesstudythedryreformingofmethanewithcarbondioxidereforminglaunchedathoroughstudyofthesystem.Thisselectionofactivecomponentsascatalystmethod,usingincipientwetnessmethod,throughtheuseofn

7、ewboronnitridesupportedforthedryreformingofmethanewithcarbondioxidecatalyst.AlsochoosethetraditionalAl2O3supportedascontrastexperiment.Thecatalyticactivityofthedryreformingofmethanewithcarbondioxideuseaseriesofth