气氛下循环流化床煤燃烧及SO2NO排放特性研究

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1、摘要摘要。．日益严重的“温室效应”引起了全世界对C02减排技术的关注。燃煤电站作为人类生产活动C02排放的最大集中源，必须首先实施C02减排。在众多的燃煤电站C02减排技术中，02／C02燃烧技术被认为是最具技术可行性和经济优势的技术之一。循环流化床02／C02燃烧技术集成了02／C02燃烧技术和循环流化床洁净煤燃烧技术的优点，具备低成本大规模减排C02的潜力，对其进行系统深入研究对该技术的发展和推广具有重大意义。本文采用实验研究、理论分析和数值模拟相结合的方法对循环流化床02／C02煤燃烧及污染物S02和NO的排放特性进行了系统研究

2、。本文从3个层面依次展开实验工作，包括：C02气氛下煤热解及s02／NO前驱物析出机理、02／C02气氛下煤燃烧及S02／NO排放机理和02／C02气氛下中试规模循环流化床试验装置上各操作参数对煤燃烧及S02／NO排放的影响规律。最后，建立了循环流化床02／C02燃烧一维数学模型并进行了数值实验。首次研究了C02气氛对煤热解特性及S02，卜io前驱物析出机理的影响。结果表明，温度低于400℃时，C02对煤的热解不产生影响：随着温度的升高，由于C02对煤焦的气化作用，煤在C02气氛下的失重速率明显高于N2气氛下：C02提高了煤中碳酸盐类

3、矿物质的分解温度。C02气氛促进了煤中的S向Cos转化。C02的氧化作用和气化作用使燃料N更容易向HCN转化。煤焦的微观结构分析表明，C02气氛热解制得的煤焦具有更丰富的2～4nm的小孔结构，比表面积是N2气氛下热解焦的loo倍左右，比孔容积约为N2气氛焦的1．5倍。利用热重分析．傅立叶变换红外光谱联用(1’G．兀'瓜)系统和固定床．气体在线分析联用系统详细考察了气氛中02浓度、C02浓度以及颗粒粒径等参数对02／C02气氛下煤燃烧及S02／NO排放特性的影响；并对其进行了燃烧反应动力学分析。结果表明，02／C02气氛对煤开始脱挥发分

4、时间的影响不明显，但高浓度C02使煤焦的燃烧速率变慢，燃尽时间延长。02／C02气氛并不改变煤焦的燃烧反应动力学机理。相同02浓度下用C02取代N2进行燃烧使煤的燃烧特性变差。02浓度提高、C02浓度降低和煤粉细化均可改善煤的燃烧特性。02／C02气氛下，燃煤S02／NO的析出规律与空气气氛下不同，同等02浓度下，两者析出量比空气气氛下小。02／C102燃烧对s02的抑制主要是由于煤灰的自固硫能力增强，而对NO的减排作用则是促进燃料N向其他含N气体(N2，N20)的转换。煤灰的扫描电镜结果显示，同等02浓度下02／。02燃烧的孔隙结构

5、比空气燃烧更发达，说明燃烧过程中其颗粒表面温度更低。设计建造了输入热功率为50kw的循环流化床中试装置，系统考察了气氛、床温、过量氧气系数、一次氧化剂比例、氧气分级、Ca／S摩尔比等各操作参数对燃烧特性和S02／NO排放特性的影响。空气燃烧的温度水平介于2l％02／79％C02气氛和30％02／70％C02气氛之间。2l％02／79％C02气氛下未添加石灰石时，S02和NO排放量均比空气气氛下低。21％02，79％c02气氛下，循环流化床煤燃烧CO排放量比空气气氛下高很多；随着02浓度的升高，CO排放量降低。02／C02气氛下烟煤燃烧

6、和无烟煤燃烧干烟气中C02浓度可达90％左右。探明了02／C02气氛下循环流化床内石灰石的脱硫机理以直接脱硫为主。相同钙硫摩尔比下，02／C02气氛下石灰石的脱硫效率比空气气氛下高。空气气氛下的脱硫效率随床温增加先增大后减小，存在一个最佳脱硫温度。在850℃．870℃之间；而在试验温度范围(830℃．910℃)内，02／C02气氛下脱硫效率随温度持续增大。首次探明了02／C02气氛下，石灰石对循环流化床燃煤NO排放的影响机理与空气气氛下不同。02／C02气氛下，石灰石对NO分解比对NO生成的催化作用明显。在循环流化床02／C02燃烧过

7、程中，添加石灰石可实现S02／NO的协同控制。提出了02／C02气氛下循环流化床“氧气分级燃烧”的概念。氧气分级燃烧在不影响炉内流动的情况下，通过改变化学当量比控制燃烧温度及污染物排放。氧气分级燃烧可以在保证燃烧效率的同时将NO排I东南入学博士学位论文放浓度控制在一个非常低的水平。通过耦合循环流化床宏观流体动力学、燃烧反应动力学、脱硫反应和NO。生成抑制反应，建立了循环流化床02／C02燃烧一维数学模型，进行循环流化床02／C02燃烧数值模拟，并与试验数据进行对比。模拟结果与试验数据吻合较好。通过对炉膛高度上CO和S02浓度的研究表明

8、，沿炉膛高度，CO迅速下降，2l％02／79％C02气氛下密相区CO浓度比21％02／79％N2气氛大很多：沿炉膛高度，S02排放浓度逐渐降低，脱硫效率逐渐升高，脱硫反应主要发生在密相区。模拟结果很好地解释了试验现象。关